论文摘要
饮用水安全问题一直是国际研究的热点。目前人们正面临着确保饮用水水质安全的新考验——亚硝胺污染问题。亚硝胺是当前令人关注的一类具有强致癌性的化学物质,已发现近300种亚硝胺中80-90%具有致癌作用。美国加利福尼亚火箭引擎试验基地附近饮用水井中检测出高达400000 ng·L-1的亚硝基二甲胺后,引发了人们对饮用水中亚硝胺污染的关注。此后,人们在氯及氯胺消毒后的饮用水及污水中也都检测到典型亚硝胺有机污染物的存在。亚硝胺污染物已经成为继卤代消毒副产物之后备受关注的饮用水新型消毒副产物。如何有效地去除水中亚硝胺污染,降低其再生成的可能性,是进一步提高饮用水水质、降低饮用水安全风险的根本保障。本文在建立水中典型亚硝胺污染物检测方法的基础上,采用紫外光辐射技术降解水中存在的典型亚硝胺污染物——亚硝基二甲胺（NDMA）、亚硝基二乙胺（NDEA）、亚硝基吡咯烷（NPyr）和亚硝基哌啶（NPip）。考察相关影响因素对紫外光降解典型亚硝胺污染物效能的影响,分析确定紫外光降解亚硝胺污染物的降解产物,并由此推测出紫外光降解水中亚硝胺污染物的反应途径。通过深刻理解紫外光降解水中亚硝胺污染物的规律,寻找去除水中亚硝胺污染物高效、可行的深度处理技术。首先,建立了水中典型亚硝胺的高效液相色谱分析方法。该方法能够快速测定水中存在的五种典型亚硝胺污染物,方法具有较好的线性关系、精密度和准确度相对标准偏差（RSD）均小于2%,水样加标回收率为85.2%～108%。以二烷基亚硝胺NDMA和NDEA作为直链亚硝胺的代表,考察紫外光降解直链亚硝胺的降解规律。实验结果表明,紫外光降解能够有效地去除水中存在的NDMA和NDEA。与NDMA相比,直链结构较长的NDEA更容易被紫外光降解。低溶液pH值有利于紫外光降解水中直链亚硝胺。紫外光降解水中存在的NDMA和NDEA都能够生成各自的前质二级胺、亚硝酸盐和硝酸盐。紫外光对水中直链亚硝胺降解是由于紫外光辐射使N-N键发生断裂所致。对环状环状亚硝胺NPyr和NPip紫外光降解的实验结果表明,紫外光降解能够有效地去除水中存在的NPyr和NPip。与NPyr相比,结构较为复杂的NPip更容易被紫外光降解。溶液pH值对紫外光降解NPyr的影响作用十分微弱,而对紫外光降解NPip的影响作用较大。紫外光降解水中NPyr和NPip的降解机理基本相同,均是由于紫外光辐射使N-N键发生断裂所致。作为主要紫外光降解亚硝胺的产物,脂肪胺、亚硝酸盐和硝酸盐均是亚硝胺形成的主要前质,一旦条件适宜,脂肪胺产物很可能再次生成具有强致癌性的亚硝胺。本文采用UV-O3高级氧化技术降解水中存在的NDMA和NDEA。实验结果表明,UV-O3不仅能够有效地去除水中存在的NDMA和NDEA,加快降解反应速率,同时还能有效控制脂肪胺和亚硝酸盐的生成,减小NDMA和NDEA再生成的可能性。最后,以NDMA为目标污染物,考察UV-O3高级氧化技术对NDMA再生成的控制。实验结果表明,UV-O3在降解NDMA的同时可以有效地控制二甲胺的生成量,显著降低亚硝酸盐的产量,将可降低或消除NDMA再次生成的可能性。UV-O3反应体系中,NDMA可被降解生成产物二甲胺,而二甲胺又在随后的反应中被降解,从而使得反应体系中二甲胺的生成量减少;同时,由于羟基自由基能够与NDMA发生反应生成产物甲胺,导致受NDMA紫外光辐射生成二甲胺的机会减小,从而使得反应体系中二甲胺的生成量减少。
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摘要Abstract第1章 绪论1.1 课题研究背景1.2 国内外研究现状分析1.2.1 亚硝胺的性质1.2.2 亚硝胺的来源1.2.3 亚硝胺的形成前质1.2.4 亚硝胺的形成机理1.2.5 亚硝胺的分析检测技术1.2.6 亚硝胺的去除技术3氧化技术'>1.3 UV及UV-O3氧化技术1.3.1 UV辐射技术3高级氧化技术'>1.3.2 UV-O3高级氧化技术1.4 课题研究的目的与意义1.5 课题的研究主要内容第2章 实验设计与分析方法2.1 实验设计2.1.1 实验思路2.1.2 UV降解水中亚硝胺有机污染物3降解水中亚硝胺有机污染物'>2.1.3 UV-O3降解水中亚硝胺有机污染物2.1.4 NDMA再生成的模拟氯化消毒过程2.2 试剂与仪器2.2.1 实验试剂2.2.2 实验仪器2.3 水中亚硝胺类有机污染物的分析方法建立2.3.1 溶液配制2.3.2 检测器及检测波长的选择2.3.3 流动相的选择2.3.4 定量方法2.3.5 线性关系2.3.6 方法精密度2.3.7 方法准确度2.3.8 方法检出限2.4 二甲胺光谱分析方法2.5 脂肪胺气相色谱-质谱分析方法2.6 脂肪胺高效液相色谱分析方法2.7 亚硝酸盐、硝酸盐分析方法2.8 羟基自由基ESR定性分析方法2.9 其他分析方法第3章 UV降解水中NDMA和NDEA3.1 UV降解水中NDMA3.1.1 UV降解水中NDMA的效能研究3.1.2 降解效能的影响因素3.1.3 产物分析3.1.4 降解产物的影响因素3.1.5 机理探讨3.2 UV降解水中NDEA3.2.1 UV降解NDEA的效能研究3.2.2 降解效能的影响因素3.2.3 产物分析3.2.4 降解产物的影响因素3.2.5 机理探讨3.3 UV降解NDMA、NDEA的比较3.4 本章小结第4章 UV降解水中NPyr和NPip4.1 UV降解水中NPyr4.1.1 UV降解水中NPyr的效能研究4.1.2 降解效能的影响因素4.1.3 产物分析4.1.4 机理探讨4.2 UV降解水中NPip4.2.1 UV降解水中NPip的效能研究4.2.2 影响降解效能的因素4.2.3 产物分析4.2.4 机理探讨4.3 UV降解NPip、NPyr的比较4.4 本章小结3降解水中NDMA和NDEA'>第5章 UV-O3降解水中NDMA和NDEA3降解水中NDMA'>5.1 UV-O3降解水中NDMA3降解NDMA的效能研究'>5.1.1 UV-O3降解NDMA的效能研究5.1.2 降解效能的影响因素5.1.3 产物分析5.1.4 降解产物的影响因素5.1.5 机理探讨3降解水中NDEA'>5.2 UV-O3降解水中NDEA3降解NDEA的效能研究'>5.2.1 UV-O3降解NDEA的效能研究5.2.2 降解效能的影响因素5.2.3 产物分析5.2.4 降解产物的影响因素5.2.5 机理探讨3降解NDMA、NDEA的比较'>5.3 UV-O3降解NDMA、NDEA的比较5.4 本章小结3对NDMA再生成的控制'>第6章 UV-O3对NDMA再生成的控制6.1 NDMA再生成问题3对NDMA再生成前质控制的影响因素'>6.2 UV-O3对NDMA再生成前质控制的影响因素6.2.1 臭氧浓度的影响6.2.2 溶液pH值的影响6.2.3 NDMA初始浓度的影响3对NDMA再生成前质的控制机理'>6.3 UV-O3对NDMA再生成前质的控制机理6.3.1 NDMA再生成前质的降解6.3.2 NDMA降解途径的改变6.4 本章小结结论参考文献攻读学位期间发表的学术论文致谢个人简历
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