TiO2太阳能光解水催化剂的制备和性能表征

论文摘要

氢能源是一种清洁高效的可再生能源。利用丰富易得的太阳能和水资源制造氢,是解决日益严重的世界能源危机的重要途径之一。本文选用最具有开发前景的环保型光催化材料纳米TiO2做为光解水的光催化剂,进行催化性能研究,为利用太阳能制氢提供一种高效可行的方法。通过样品的制备研究,选用凝胶–溶胶法制备掺杂Fe3+离子的纳米TiO2,并负载金属Pt,采用XRD、SEM、DTA等现代分析方法,对制备条件与制备样品的组成、结构以及光催化性能之间的关系进行了研究。试验以钛酸丁酯为前驱体,无水乙醇为溶剂,硝酸做为催化剂,通过水解–缩聚反应得到浅黄色均匀透明的溶胶。溶胶进一步反应失去大部分乙醇溶剂逐渐变成不透明凝胶。凝胶继续升温干燥后,在于马弗炉中加热到指定温度,分别焙烧保持2 h,得到不同晶粒尺寸TiO2微粒。XRD谱图分析表明,焙烧温度对制备样品的物相组成具有决定性作用。以400℃、450℃和600℃焙烧2 h的样品中,400℃焙烧得到的样品完全为锐钛型纳米TiO2,XRD谱图中只有锐钛矿的衍射峰出现;450℃的样品中开始出现金红石的衍射峰,说明已有部分锐钛型纳米TiO2开始转变为金红石型纳米TiO2;600℃的样品则大部分为金红石的衍射峰,说明锐钛型纳米TiO2已大部分转化为金红石型纳米TiO2。掺杂Fe3+离子对相转变具有促进作用,Fe3+的掺入对纳米TiO2由锐钛型向金红石转变有促进作用,且Fe3+的少量掺杂有抑制样品晶粒粒径长大的作用。SEM分析表明,掺杂1% Fe3+后,样品颗粒大多呈球形,样品分散性较好。随着掺杂Fe3+离子浓度增加,颗粒团聚现象明显增加。激光粒度分析表明粒径分布范围随着掺杂Fe3+浓度增大而增大,掺杂1% Fe3+的纳米TiO2粒径分布范围最小,粒度分布主要在0.5–0.7μm之间。负载适当质量的Pt可以在纳米TiO2颗粒表面形成微型电极,有助于催化剂性能的提高,但是过多负载会遮盖颗粒表面而影响催化性能。制备工艺参数对样品光催化性能有很大影响。正交试验表明焙烧温度为400℃,掺杂3% Fe3+并负载2% Pt的纳米TiO2有最大催化活性。锐钛型和锐钛型与金红石型混合晶型比完全金红石型纳米TiO2拥有更高的活性。通过最优化掺杂负载比改良的TiO2光催化剂性能显著提高,光能利用率大幅上升,相同试验条件下相同时间产生的氢气是未经处理的TiO2的10倍,研究达到预期的目的。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第1章 前言
• 1.1 研究意义
• 1.2 研究现状
• 1.2.1 光解水催化剂材料的发展
• 1.2.2 光解水催化剂的原理
• 2光催化剂的改良研究进展'>1.2.3 TiO₂光催化剂的改良研究进展
• 2的制备'>1.2.4 纳米级 TiO₂的制备
• 2原理'>1.2.5 溶胶－凝胶方法制备 TiO₂原理
• 1.3 研究思路
• 第2章 试验部分
• 2.1 试验仪器与试剂
• 2.1.1 试验仪器
• 2.1.2 试验试剂
• 2.2 试验方法
• 2.2.1 试验材料的制备
• 2的结构与性能表征'>2.2.2 纳米TiO₂的结构与性能表征
• 第3章 试验结果与讨论
• 2'>3.1 制备纳米 TiO₂
• 2的结构表征'>3.2 纳米 TiO₂的结构表征
• 3.2.1 DTA 分析
• 2晶体的影响'>3.2.2 焙烧温度对TiO₂晶体的影响
• 3+对纳米TiO₂晶型的影响'>3.2.3 掺杂 Fe³⁺对纳米TiO₂晶型的影响
• 2分散性的影响'>3.2.4 焙烧温度对纳米TiO₂分散性的影响
• 3+对纳米TiO颗粒分散性的影响'>3.2.5 掺杂 Fe³⁺对纳米TiO颗粒分散性的影响
• 3.2.6 UV-Vis 测试
• 3.3 催化剂性能表征
• 3.3.1 对苯二酚和对苯醌标准吸收曲线图
• 3.3.2 正交试验
• 3.3.3 光解水性能表征
• 结论
• 致谢
• 参考文献
• 附录 在校发表论文清单