新型光催化剂的制备与性能研究

论文摘要

目前,以半导体材料为基础的光催化技术在环境整治方面的研究愈发引人关注。然而,现有的半导体光催化材料存在着诸多不足,如响应的波长范围窄,光的利用率低,对反应光源严格限制和反应过程中的光生电子-空穴对的复合率高等。因此,如何拓宽半导体催化剂光响应波长范围,以及提高催化剂的催化效率和降低催化剂成本,是研究者主要思考的问题。本论文采用简单的碳热法制取了ZnO-ZnS/C、Sn-SnO2/C两种新型光催化剂。利用XRD、XPS、TEM、EDX等技术分析了光催化剂结构与性质。选择活性艳蓝K-3R溶液作为模拟废水,考察了光催化剂对染料废水的降解能力,并阐明了两种光催化剂的形成机制。主要研究结果如下：1.通过浸渍-碳热还原方法制备了新型光催化剂ZnO-ZnS/C,优化了制备工艺条件,得到了其最佳制备参数,即Zn担载量为10%,热处理温度为700℃,热处理时间为2h。研究发现,改变制备条件能够调节ZnO-ZnS/C催化剂的表面组成与结构,而载体活性炭在ZnS形成过程中发挥了非常重要的作用。此外,能够观察到载体表面ZnO与ZnS形成了紧密的连接,这意味着制得的ZnO-ZnS/C光催化剂能够形成ZnO-ZnS异质结结构。活性艳蓝模拟废水光降解研究表明,与纯ZnO和ZnO/C相比,ZnO-ZnS/C在紫外光和可见光下的催化活性都明显提高,表现出了更加优良的光催化活性。2.采用吸附-碳热还原法制备了新型光催化剂Sn-SnO2/C,优化了制备工艺条件,得到了其最佳制备参数,即母液浓度（SnCl4）为0.4 mol/L,热处理温度为800℃,热处理时间为2h。研究发现,在热处理过程中载体活性炭使Sn02转变为金属Sn,形成Sn-SnO2异质结结构；而催化剂表面金属Sn的沉积也增加了表面吸附氧物种数量。活性艳蓝K-3R的光催化降解结果显示,与Sn02相比,Sn-SnO2/C表现出了更加优良的光催化活性。Sn-SnO2/C光催化性能的提高可归于表面金属Sn（作为电子阱）的形成及具有俘获光生电子能力的表面吸附氧物种数量的增加,金属Sn的形成与表面吸附氧物种数量的增加提高了光生电子-空穴对的分离效率,从而使半导体光催化剂具有良好的光催化活性。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 光催化概述
• 1.2 半导体光催化反应机理
• 1.3 半导体的光催化活性影响因素
• 1.3.1 光催化剂晶型及结构的影响
• 1.3.2 光催化剂晶粒尺寸的影响
• 1.3.3 催化剂投加量的影响
• 1.3.4 反应温度的影响
• 1.3.5 溶液pH值的影响
• 1.3.6 污染物初始浓度与吸附性能的影响
• 1.3.7 光源和光照强度影响
• 1.4 提高半导体光催化反应活性的途径
• 1.4.1 贵金属负载
• 1.4.2 复合半导体
• 1.4.3 表面光敏化
• 1.4.4 离子掺杂
• 1.4.5 光催化剂的固定
• 1.5 新型光催化材料的研究现状
• 1.5.1 新型光催化材料的科学基础
• 1.5.2 新型可见光光催化材料的发展
• 1.6 选题意义与研究内容
• 第二章 实验部分
• 2.1 试剂与仪器
• 2.1.1 主要试剂
• 2.1.2 仪器设备
• 2.2 光催化剂的制备
• 2.2.1 ZnO-ZnS/C复合光催化剂的制备
• 2.2.2 ZnO、ZnO/C光催化剂的制备
• 2/C复合光催化剂的制备'>2.2.3 Sn-SnO₂/C复合光催化剂的制备
• 2光催化剂的制备'>2.2.4 SnO₂光催化剂的制备
• 2.3 样品表征
• 2.3.1 X射线衍射谱分析（XRD）
• 2.3.2 表面形貌表征（TEM）
• 2.3.3 X射线光电子能谱（XPS）
• 2.3.4 染料溶液吸光度测量
• 2.4 光催化实验
• 2.4.1 模拟污染物活性艳蓝的分子结构
• 2.4.2 活性艳蓝K-3R特征吸收波长测定
• 2.4.3 活性艳蓝K-3R溶液工作曲线测定
• 2.4.4 吸附平衡测定
• 2.4.5 产品的光催化活性测试
• 第三章 ZnO-ZnS/C光催化剂的结构、性质及光催化性能研究
• 3.1 引言
• 3.2 复合光催化剂的表征
• 3.2.1 X-射线粉末衍射（XRD）
• 3.2.2 透射电镜（TEM）
• 3.2.3 X射线光电子能谱（XPS）
• 3.2.4 ZnO-ZnS/C光催化剂形成机制
• 3.3 制备参数对ZnO-ZnS/C复合光催化剂的活性影响
• 3.4 ZnO-ZnS/C复合光催化剂不同反应条件下的光催化活性
• 3.4.1 光催化剂用量对活性艳蓝光催化降解的影响
• 3.4.2 活性艳蓝溶液初始浓度对光催化降解的影响
• 3.4.3 活性艳蓝溶液初始pH对光催化降解的影响
• 3.4.4 光催化剂的稳定性研究
• 3.5 本章小结
• 2/C光催化剂的结构、性质及其光催化性能研究'>第四章 Sn-SnO₂/C光催化剂的结构、性质及其光催化性能研究
• 4.1 引言
• 4.2 复合光催化剂的表征
• 4.2.1 X-射线粉末衍射（XRD）
• 4.2.2 X射线光电子能谱（XPS）
• 4.2.3 透射电镜（TEM）
• 4.2.4 形成机制假设模型
• 2/C复合光催化剂的活性影响'>4.3 制备参数对Sn-SnO₂/C复合光催化剂的活性影响
• 2/C复合光催化剂不同反应条件下的的光催化活性'>4.4 Sn-SnO₂/C复合光催化剂不同反应条件下的的光催化活性
• 4.4.1 光催化剂用量对活性艳蓝光催化降解的影响
• 4.4.2 活性艳蓝溶液初始浓度对光催化降解的影响
• 4.4.3 活性艳蓝溶液初始pH对光催化降解的影响
• 4.4.4 光催化剂的稳定性研究
• 4.5 本章小节
• 第五章 结论与展望
• 参考文献
• 致谢
• 附录