论文摘要
地下水硝酸盐氮污染已成为全球范围内亟待解决的环境问题之一。近年来,电化学脱氮成为研究的热点。电化学方法处理水体硝酸盐氮污染具有其独特优势,然而当前研究的催化剂大多依赖贵金属元素,使其实际广泛应用受到限制。本研究以模拟受硝酸盐氮污染地下水为研究对象,利用过渡金属元素Co作为电极催化涂层,旨在研发一种无害化去除硝酸盐氮的电化学新技术。电极的催化性能与其表面特性密切相关,而涂层前驱液Co（NO3）3溶液浓度、焙烧温度、涂层前驱液的涂刷次数和焙烧时间等是电极表面特性的主要影响因素。因此,本实验首先研究在不同条件下制备得到的Ti/Co阴极的催化性能。实验结果表明,Ti/Co阴极的最佳制备方案为：Co（NO3）3母液浓度为2mol·Co/L,焙烧温度为500℃,涂刷次数为6次,焙烧时间为60min。以Ti/Co为阴极,Ti/Ir-Ru为阳极组成电解体系,研究在不同反应条件下催化还原水体中N03--N的规律。实验结果表明：Ti/Co阴极具有高效催化还原电解体系中NO3--N的性能,Ti/Co阴极催化还原N03--N的主要产物为氨氮,出水均未检出N02--N。以催化还原效率为评价标准,电解体系合理的反应条件为：电流密度6mA/cm2,极板距离9mm,搅拌强度450rad/min。向电解体系中加入电解质NaCl,通过电解Cl-生成高氧化活性的HClO,将NO3--N的主要还原产物NH4+-N氧化为N2,实现N03--N的无害化去除。通过优化条件实验,确定最佳的反应参数为：C1-浓度200mg/L,电流密度14mA/cm2,极板距离9mm,搅拌强度300rad/min,电解时间120min。在此条件下电解体系总氮去除率达到90.0%。通过对电解体系Ti/Co阴极催化还原N03--N和阳极氯氧化去除NH4+-N的机理分别进行分析,初步提出Co修饰Ti基阴极催化还原NO3--N的反应机理模型为：当水体中NO3-吸附于Ti/Co阴极表面的催化涂层上,活性还原物质H*攻击N—-O键,并主要形成N—-H新键,从而将N03-还原为NH4+；而NH4+-N的去除机理主要是电解Cl-产生高活性氧化物质HClO与NH4+-N反应生成N2。