论文摘要
分子筛作为最重要的分离和催化材料,在现代化学工业中起着举足轻重的作用。目前绝大多数的分子筛是经不同条件下的水（溶剂）热合成反应制得。水（溶剂）热合成反应是在一定温度（100-200℃）和压力（1-100MPa）下,在特定的密闭容器或高压釜中进行。采用离子液体为溶剂无需再添加模板剂;并且离子液体几乎无蒸汽压的特性,使得分子筛的合成反应可以在敞口容器中进行,避免了密封的高压釜中高的自发压力和蒸汽热;另外,离子液体的循环利用使其在工业应用中有更大的吸引力。这种离子热合成方法将分子筛的合成带到了一个完全崭新的领域。本文基于离子热方法,合成了一系列咪唑类离子液体和醇胺类离子液体,首次将醇胺类离子液体引入离子热合成体系;以这些离子液体作为溶剂和结构导向剂,合成了一系列具有不同结构的磷酸铝分子筛及过渡金属掺杂的磷酸铝分子筛,并研究了反应过程中各反应参数如原料配比（P2O5/Al2O3,HF/Al2O3）、反应温度、反应时间、离子液体的结构和用量对分子筛晶化过程和分子筛结构相变的影响以及离子液体的循环利用。发展了离子热合成法这一合成分子筛的简单又安全的合成路径。首先,合成了咪唑类、醇铵类等一系列离子液体。根据合成过程,提出了离子液体的通用合成路径。咪唑类离子液体采用通用的两步法合成路线;醇铵离子液体采用通用的一步中和法。在此基础上,分别在[Emim]Br、[Bmim]Br和[Bmim][BF4]三种离子液体体系中合成了磷铝分子筛及过渡金属（Co,Fe）掺杂的磷铝分子筛,XRD和FT-IR表明所有产物均为方钠石（SOD）结构;在[Emim]Br离子液体体系中合成了具有石英和LTA型结构的磷酸铝（镓）分子筛;在醇铵类离子液体体系（包括HEA,HEL和THEAL）中合成了四种结构磷酸铝系列分子筛,分别为AEL型、AlPO4-14A、AFI型和GIS型。研究结果表明:在咪唑类离子液体体系相应合成条件下,优化的合成条件为在较低的H3PO4浓度和较高的反应温度（170-190℃）下反应3-5天,H3PO4和HF的含量可以调节体系的pH;在醇铵类离子液体体系相应合成条件下,在不同的离子液体中得到不同结构的分子筛。在三乙醇铵乙酸盐离子液体体系得到AFI和GIS两种结构的分子筛,结构转变过程中反应温度起主要作用。