一步法制备金属掺杂TiO2中空微球及其光催化性能研究

论文摘要

TiO2以良好的光电性能和光化学稳定性,使其在光电转换,太阳能利用及光催化降解环境污染物等方面具有广阔的应用前景。但是由于TiO2禁带较宽,只能被高能的紫外光激发,为了使TiO2的光响应区间向可见光方向扩展,提高光催化效率,人们尝试了多种改性方法,其中过渡金属离子掺杂是提高光催化效率的一种重要手段。由于中空微球结构本身具有低密度、比表面积大等性质,在掺杂后会表现出一些独特的性能,因此,对于制备可见光响应的金属离子掺杂TiO2中空微球及其光催化性能的研究引起了学者们的广泛关注。本论文采用一步法制备金属离子掺杂TiO2中空微球,该制备方法与传统的模板法不同,是以带正电的聚苯乙烯微球作为模板,水溶性过氧化钛配合物（peroxo-titanium complex,PTC）作为前驱体,无需加入表面活性剂,利用模板所带的正电荷与前驱体所带的负电荷,正负电荷相互吸引一步合成二氧化钛中空微球,并对其进行Fe3+和V5+的掺杂,进行可见光下光催化性能的研究。首先研究了TiO2中空微球的合成方法,通过XRD的表征确定了一步法合成工艺中PTC的组成及最佳反应时间,得出在最佳条件下合成的TiO2微球为纯锐钛矿相晶型;利用SEM、TEM、FT-IR的表征,确定合成的锐钛矿相二氧化钛微球确实为中空结构。利用一步法分别制备了不同浓度的Fe3+和V5+掺杂的TiO2中空微球,通过XRD、SEM和TEM的表征,确定分别掺杂了Fe3+和V5+的TiO2中空微球均以锐钛矿相存在,且具有良好的中空结构。紫外可见漫反射光谱表明不同浓度的Fe3+和V5+的掺杂会不同程度的促使TiO2中空微球的吸收波长向可见光区域拓展,通过在可见光下对甲基蓝溶液的光催化实验,确定了Fe3+和V5+的最佳掺杂浓度,分别是0.75%和1%,当掺杂最佳浓度时,掺杂的TiO2中空微球可以在可见光下表现出最好的光催化活性,并分别研究了光催化机理。采用一步法和传统模板法分别制备了掺杂1%钒的TiO2中空微球,通过比较,一步法制得的TiO2中空微球由于不需要煅烧过程即可实现晶化和去除模板的过程,因此可以避免出现微球破碎粉化现象,得到的中空微球结构较完整,在可见光下,对甲基蓝的降解效果优于传统模板法制备的样品。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第1章 绪论
• 1.1 二氧化钛光催化简介
• 2 光催化效率方法简介'>1.2 提高TiO₂光催化效率方法简介
• 1.2.1 增加表面缺陷结构
• 1.2.2 减小颗粒大小
• 1.2.3 复合半导体
• 1.2.4 表面光敏化
• 1.2.5 贵金属沉积
• 1.2.6 过渡金属离子掺杂
• 1.3 中空微球制备方法简介
• 1.3.1 高温熔解和喷雾反应法
• 1.3.2 微乳液聚合法
• 1.3.3 模板法
• 1.4 钛过氧化配合物（PTC）简介
• 1.4.1 PTC在钛基材料合成中的应用
• 1.4.2 PTC应用在本课题中的优势
• 1.5 课题主要研究内容
• 2中空微球及表征'>第2章 一步法制备TiO₂中空微球及表征
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 主要原料
• 2.2.2 主要实验设备
• 2 中空微球的合成'>2.2.3 一步法TiO₂中空微球的合成
• 2.2.4 分析与测试
• 2.3 结果与讨论
• 2 中空微球组成表征'>2.3.1 TiO₂中空微球组成表征
• 2.3.2 形貌分析
• 2.3.3 FT-IR表征
• 2.4 本章小结
• 2中空微球的制备及其光催化性能'>第3章 可见光响应的铁掺杂TiO₂中空微球的制备及其光催化性能
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 主要原料
• 3.2.2 一步法掺铁二氧化钛中空微球的合成
• 3.2.3 分析与测试
• 3.2.4 光催化性能测定
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 XRD分析
• 3.3.2 形貌分析
• 3.3.3 XPS分析
• 3.3.4 紫外-可见漫反射分析
• 3.3.5 光催化结果分析
• 3.4 本章小结
• 2中空微球的制备及其光催化性能'>第4章 可见光响应的钒掺杂TiO₂中空微球的制备及其光催化性能
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 主要原料
• 4.2.2 一步法掺钒二氧化钛中空微球的合成
• 4.2.3 分析与测试
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 XRD分析
• 4.3.2 形貌分析
• 4.3.3 XPS分析
• 4.3.4 紫外-可见漫反射分析
• 4.3.5 光催化结果分析
• 4.4 本章小结
• 2中空微球及其光催化性能的比较'>第5章 一步法与传统模板法制备掺钒TiO₂中空微球及其光催化性能的比较
• 5.1 引言
• 5.2 实验部分
• 5.2.1 一步法合成掺钒二氧化钛中空微球
• 5.2.2 传统模板法合成掺钒二氧化钛中空微球
• 5.3 结果与讨论
• 5.3.1 XRD分析
• 5.3.2 SEM分析
• 5.3.3 反应机理研究
• 5.3.4 紫外-可见漫反射分析
• 5.3.5 光催化结果分析
• 5.4 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间发表的学术论文
• 致谢