李喜宝:缺陷辅助表面修饰提高g-C3N4@C-TiO2直接Z型异质结的可见光光催化性能(英文)论文

李喜宝:缺陷辅助表面修饰提高g-C3N4@C-TiO2直接Z型异质结的可见光光催化性能(英文)论文

本文主要研究内容

作者李喜宝,熊杰,许英,冯志军,黄军同(2019)在《缺陷辅助表面修饰提高g-C3N4@C-TiO2直接Z型异质结的可见光光催化性能(英文)》一文中研究指出:光催化技术被认为是解决能源和环境问题的最有前途方法之一.较高光催化活性的石墨相氮化碳(g-C3N4)及碳掺杂TiO2(C-TiO2)的制备及性能一直是环境光催化研究的热点,然而,单一光催化剂存在光生电子空穴易复合及量子效率低等问题.本课题组曾通过简单的水辅助煅烧法成功制备了纳米多孔g-C3N4,结果发现,多孔g-C3N4光催化活性较体相的明显提高,但光催化效率仍不够理想,原因是光生电子空穴复合较严重.传统的制备C-TiO2的方法亦存在一些不足,如需要添加碳源或碳组分聚集体.我们采用原位掺杂的方法合成了含有一定氧空位和活性位的纳米碳改性的C-TiO2,后辅以简单的化学气相沉积法构建了g-C3N4表面修饰的g-C3N4@C-TiO2.结果表明,相比纯g-C3N4, TiO2及C-TiO2,g-C3N4@C-TiO2具有更高的光催化活性;但其原因及碳掺杂态的影响尚不清楚.基于此,本文采用X射线光电子能谱技术(XPS)、透射电子显微镜(TEM)、电化学阻抗谱(EIS)、光致发光谱(PL)、电子顺磁共振技术(EPR)及理论计算等手段研究了g-C3N4@C-TiO2光催化活性提高的原因和机理.XPS结果表明,随着碳含量的增加,间隙掺杂产生的O-C键的峰值强度先增大后趋于稳定,而晶格取代掺杂产生的Ti-C键的峰值强度逐渐增大.Ti-O峰的减少进一步证明了更多的碳取代了氧晶格的位置.随着碳掺杂量的增加,C-TiO2的带隙逐渐减小,因而吸收边红移;同时, g-C3N4@C-TiO2的光催化降解效率先升高后降低. g-C3N4@C-TiO2对RhB(苯酚)光降解的最大表观速率常数为0.036(0.039)min-1,分别是纯TiO2, 10C-TiO2, g-C3N4和g-C3N4@TiO2的150(139), 6.4(6.8), 2.3(3)和1.7(2.1)倍.g-C3N4通过π-共轭和氢键与C-TiO2表面紧密结合,在催化剂中引入了新的非局域杂质能级和表面态,可以更有效地分离和转移光生电子,因而光催化活性增加.由此可见,碳掺杂状态和g-C3N4原位沉积表面改性对g-C3N4@C-TiO2复合光催化剂性能的影响很大.

Abstract

guang cui hua ji shu bei ren wei shi jie jue neng yuan he huan jing wen ti de zui you qian tu fang fa zhi yi .jiao gao guang cui hua huo xing de dan mo xiang dan hua tan (g-C3N4)ji tan can za TiO2(C-TiO2)de zhi bei ji xing neng yi zhi shi huan jing guang cui hua yan jiu de re dian ,ran er ,chan yi guang cui hua ji cun zai guang sheng dian zi kong xue yi fu ge ji liang zi xiao lv di deng wen ti .ben ke ti zu ceng tong guo jian chan de shui fu zhu duan shao fa cheng gong zhi bei le na mi duo kong g-C3N4,jie guo fa xian ,duo kong g-C3N4guang cui hua huo xing jiao ti xiang de ming xian di gao ,dan guang cui hua xiao lv reng bu gou li xiang ,yuan yin shi guang sheng dian zi kong xue fu ge jiao yan chong .chuan tong de zhi bei C-TiO2de fang fa yi cun zai yi xie bu zu ,ru xu yao tian jia tan yuan huo tan zu fen ju ji ti .wo men cai yong yuan wei can za de fang fa ge cheng le han you yi ding yang kong wei he huo xing wei de na mi tan gai xing de C-TiO2,hou fu yi jian chan de hua xue qi xiang chen ji fa gou jian le g-C3N4biao mian xiu shi de g-C3N4@C-TiO2.jie guo biao ming ,xiang bi chun g-C3N4, TiO2ji C-TiO2,g-C3N4@C-TiO2ju you geng gao de guang cui hua huo xing ;dan ji yuan yin ji tan can za tai de ying xiang shang bu qing chu .ji yu ci ,ben wen cai yong Xshe xian guang dian zi neng pu ji shu (XPS)、tou she dian zi xian wei jing (TEM)、dian hua xue zu kang pu (EIS)、guang zhi fa guang pu (PL)、dian zi shun ci gong zhen ji shu (EPR)ji li lun ji suan deng shou duan yan jiu le g-C3N4@C-TiO2guang cui hua huo xing di gao de yuan yin he ji li .XPSjie guo biao ming ,sui zhao tan han liang de zeng jia ,jian xi can za chan sheng de O-Cjian de feng zhi jiang du xian zeng da hou qu yu wen ding ,er jing ge qu dai can za chan sheng de Ti-Cjian de feng zhi jiang du zhu jian zeng da .Ti-Ofeng de jian shao jin yi bu zheng ming le geng duo de tan qu dai le yang jing ge de wei zhi .sui zhao tan can za liang de zeng jia ,C-TiO2de dai xi zhu jian jian xiao ,yin er xi shou bian gong yi ;tong shi , g-C3N4@C-TiO2de guang cui hua jiang jie xiao lv xian sheng gao hou jiang di . g-C3N4@C-TiO2dui RhB(ben fen )guang jiang jie de zui da biao guan su lv chang shu wei 0.036(0.039)min-1,fen bie shi chun TiO2, 10C-TiO2, g-C3N4he g-C3N4@TiO2de 150(139), 6.4(6.8), 2.3(3)he 1.7(2.1)bei .g-C3N4tong guo π-gong e he qing jian yu C-TiO2biao mian jin mi jie ge ,zai cui hua ji zhong yin ru le xin de fei ju yu za zhi neng ji he biao mian tai ,ke yi geng you xiao de fen li he zhuai yi guang sheng dian zi ,yin er guang cui hua huo xing zeng jia .you ci ke jian ,tan can za zhuang tai he g-C3N4yuan wei chen ji biao mian gai xing dui g-C3N4@C-TiO2fu ge guang cui hua ji xing neng de ying xiang hen da .

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自催化学报的李喜宝,熊杰,许英,冯志军,黄军同,发表于刊物催化学报2019年03期论文,是一篇关于光催化剂论文,异质结论文,直接型论文,掺杂论文,修饰论文,催化学报2019年03期论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自催化学报2019年03期论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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