水上介质阻挡放电等离子对典型环境激素降解的研究

论文摘要

近年来,由于环境激素不断干扰,使得动物以及人类的内分泌系统、生殖系统频繁出现了异常的现象,已被列为继臭氧层破坏、温室效应之后又一全球性重大的环境问题。其中雌酮（E1）、雌二醇（E2）、雌三醇（E3）、烷基苯酚和乙炔基雌二醇（EE2）是造成污水处理厂的出水中具有激素活性的主要物质,且E1、E2、EE2和E3的相对雌激素活性（EEF）较大。目前,双酚A（BPA）是典型的环境激素,是在中国需求量增长最快的工业化学品之一大量有关于BPA的研究报道其在水、空气、土壤、沉积物以及环境生物相中均有一定量检测出。由于常规的污水处理工艺难以完全将环境激素去除,所以仍然有一部分残留在水体中。虽然环境激素的浓度一般都是ng·L’或μg·L-1级,但其仍具有很大的相对雌激素活性,所以其危害性依然很大。本文选BPA、E1、E2以及E3作为目标物,利用高效液相色谱（HPLC）对南宁市某污水厂各处理工段进出水中的BPA、E1、E2以及E3的含量进行分析测定。检测结果表明,进水BPA、E1、E2以及E3的浓度分别为2.86、10.32、4.62和1.78μg·L-1,经过污水厂常规工艺后BPA、E1、E2以及E3浓度出水浓度为0.87、2.65、2.45和0.53μg·L-1；其总去除率分别为69.7%、74.3%、47.0%以及70.2%。但总出水中4种典型环境激素的含量仍然很高。在此基础上,本文采用了水上介质阻挡放电等离子对BPA进行处理效果的研究,在室温和常压下,考察了电压频率、BPA的初始浓度、pH值及电导率等对降解率的影响。结果表明,初始浓度为0.6418mg·L-1BPA经过30min的处理之后的处理率分别高达约为80%以上。调节不同的电压频率,BPA的降解率随着电压频率的降低而升高,在低频率下,电导率的变化范围较大。初始浓度、pH值以及电导率对BPA降解的影响较大。论文还利用离子色谱（IC）以及气-质联用（GC-MS）对水上介质阻挡放电等离子降解BPA的机理进行分析测定,研究表明,在水上介质阻挡放电等离子对BPA进行降解的过程中,不仅对BPA有所降解,且在气-液界面之间等离子所产生的高能波以及UV将空气中氮气转化为反应液中的硝酸根离子使得反应水溶液中电导率有所改变。由于BPA降解的中间产物含量较少,一部分产物无法达到检测条件,因此只能确定BPA在水上介质阻挡放电等离子作用下降解的主要产物是4-硝基-苯酚,2,5-二叔丁基酚,丙三醇以及乙二醇。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 环境激素概述
• 1.1.1 环境激素的种类
• 1.1.2 环境激素的危害以及作用途径
• 1.1.3 典型环境激素的物理化学性质、用途以及毒性
• 1.2 环境激素在世界以及我国的污染情况
• 1.2.1 国外环境激素的污染状况
• 1.2.2 国内环境激素污染状况
• 1.3 环境激素去除研究进展
• 1.3.1 生物法
• 1.3.2 物理法
• 1.3.3 高级氧化法
• 1.4 本文研究目的、意义以及内容
• 1.4.1 研究目的及意义
• 1.4.2 研究内容
• 第二章 南宁市某污水厂常规处理工艺进出水中的典型环境激素
• 2.1 实验部分
• 2.1.1 实验试剂
• 2.1.2 仪器设备
• 2.1.3 标准溶液的配制
• 2.2 HPLC测定典型环境激素方法以及标准曲线的建立
• 2.2.1 HPLC测定典型环境激素方法
• 2.2.2 标准曲线
• 2.3 南宁市某污水厂水样的采集和富集
• 2.3.1 水样的采集和保存
• 2.3.2 水样的富集预处理条件优化
• 2.3.3 回收率
• 2.4 南宁市某污水厂各个处理工艺中BPA、E1、E2以及E3浓度的变化趋势
• 2.5 本章小结
• 第三章 水上介质阻挡放电等离子技术去除典型环境激素BPA的研究
• 3.1 实验部分
• 3.1.1 试剂与仪器
• 3.1.2 分析方法
• 3.1.3 实验装置
• 3.1.4 试验方法
• 3.2 结果与分析
• 3.2.1 频率对降解的影响与降解过程中pH值及电导率的变化
• 3.2.2 不同初始浓度对降解的影响
• 3.2.3 pH值对降解的影响
• 3.2.4 电导率对降解的影响
• 3.3 本章小结
• 第四章 等离子降解过程中典型环境激素BPA降解产物的研究
• 4.1 实验试剂以及仪器
• 4.1.1 水样
• 4.1.2 试剂
• 4.1.3 仪器设备
• 4.2 实验方法
• 4.2.1 BPA降解产物的测定
• 4.2.2 BPA降解过程中离子的测定
• 4.3 典型环境激素BPA的降解机理探讨
• 4.3.1 IC分析
• 4.3.2 GC-MS分析
• 4.4 本章小结
• 第五章 结论与建议
• 5.1 结论
• 5.2 创新点
• 5.3 建议
• 参考文献
• 致谢
• 在读期间发表的学术论文与研究成果