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碳载银、钯及其二元金属纳米粒子复合电催化剂的制备及性能研究

2020-12-14阅读(491)

碳载银、钯及其二元金属纳米粒子复合电催化剂的制备及性能研究

论文摘要

直接醇类燃料电池（DAFC）具有环境友好、能量密度高、价格适中以及安全性好等特点,具有极其广阔的应用前景。然而,就目前的研究现状而言,Pt/C催化剂存在的一些问题极大地阻碍了其商业化。首先,贵金属Pt的高价位极大地抬高了直接醇类燃料电池的造价。其次,阳极铂基催化剂容易被燃料氧化过程中的中间产物毒化,降低了催化活性；而在阴极铂催化剂会因为醇类透过交换膜造成了混合电位,降低了燃料电池的开路电压与效率。因此,目前人们的研究方向主要集中在减少贵金属Pt的使用和提高催化剂催化性能两个方面。其中,替代贵金属Pt而采用其他价格较低的金属作为催化剂,以及采用引入其他金属的方法提高催化剂的催化性能,被证明是比较有效的途径,因而成为了当下的研究热点。本论文使用微波乙二醇络合一步还原法制备了碳载银（Ag/C）、碳载钯（Pd/C）、碳载钯银（PdAg/C）双金属以及碳载钯银（Pd-Ag/C）合金纳米粒子电催化剂,并对其结构、形貌以及电化学催化氧气还原和甲醇氧化进行了表征。获得的主要结果如下：1、以银氨溶液为银源,分别以酸化炭黑和原始未酸化炭黑作为载体制备了预负载率为33%的Ag/C单金属催化剂。物性测试表明催化剂中的Ag纳米粒子为面心立方结构,酸化炭黑表面负载Ag颗粒粒径均匀,分散性好,而非酸化炭黑上的Ag颗粒粒径大小不均匀,有团聚现象。电化学测试表明Ag/C催化剂具有较好的氧气还原反应催化活性,而对于甲醇氧化基本没有催化活性。2、分别使用氨水、EDTA和NaCl作为络合剂,制备了预负载量为33%的Pd/C单金属催化剂。物性测试表明催化剂中的Pd为fcc结构,以EDTA为络合剂制备的Pd/C催化剂金属粒径较小,分散均匀。电化学测试表明EDTA作为络合剂制备的Pd/C对氧气还原和甲醇氧化反应的催化活性较好。3、分别使用氨水、EDTA和NaCl作为络合剂,制备了总金属预负载量为33%的AgPd/C碳载双金属催化剂。物性表征显示,两种金属分别负载在炭黑基体上,且以EDTA为络合剂制备的PdAg/C催化剂金属粒径较小,分散均匀。电化学测试结果显示以EDTA作为络合剂制备的Pd:Ag=1:1的AgPd/C双金属催化剂催化氧气还原和甲醇氧化的活性最好。4、使用NaCl作为络合剂,在pH=8.5的体系中制备了总金属预负载量为33%的Ag-Pd/C碳载合金纳米粒子催化剂,测试显示pH值对合金化结构的形成有决定性作用。物性表征证实了催化剂的合金结构,且制备的Pd-Ag/C催化剂金属粒径较小,分散均匀,并且催化氧气还原和甲醇氧化的活性优于Ag/C、Pd/C和PdAg/C。另外,对比不同Pd:Ag比的Ag-Pd/C催化剂,电化学测试表明Pd:Ag比为1：1的Ag-Pd/C合金纳米粒子催化剂催化氧气还原和甲醇氧化的活性最好。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 符号说明
  • 第一章 绪论
  • 1.1 引言
  • 1.2 直接甲醇燃料电池
  • 1.2.1 工作原理
  • 1.2.2 直接甲醇燃料电池的研究现状及存在的问题
  • 1.2.3 甲醇氧化及氧气还原的原理
  • 1.3 碳载双金属纳米粒子催化剂的研究概况
  • 1.3.1 双金属复合纳米粒子的种类
  • 1.3.2 碳载双金属复合催化剂的制备方法
  • 1.4 本文的选题立意及工作内容
  • 第二章 实验条件及测试方法
  • 2.1 实验试剂及材料
  • 2.2 常规实验仪器
  • 2.3 催化剂的制备
  • 2.4 催化剂的物性表征
  • 2.4.1 X射线衍射
  • 2.4.2 透射电镜
  • 2.4.3 扫描电子显微镜及电子能谱分析
  • 2.4.4 热失重分析
  • 2.5 催化剂的电化学表征方法
  • 2.5.1 循环伏安测试
  • 2.5.2 线性伏安扫描测试
  • 2.5.3 旋转圆盘测试
  • 2.5.4 计时电流测试
  • 第三章 碳载Ag/C、Pd/C纳米粒子电催化剂的制备及表征
  • 3.1 引言
  • 3.2 碳载Ag/C合金纳米粒子电催化剂的制备及表征
  • 3.2.1 碳载Ag/C纳米粒子电催化剂的制备
  • 3.2.2 Ag/C催化剂的物性表征
  • 3.2.3 Ag/C催化剂的电化学表征
  • 3.3 碳载Pd/C合金纳米粒子电催化剂的制备及表征
  • 3.3.1 碳载Pd/C合金纳米粒子电催化剂的制备
  • 3.3.2 碳载Pd/C复合纳米粒子电催化剂的物性表征
  • 3.3.3 碳载Pd/C复合纳米粒子电催化剂的电化学表征
  • 3.4 本章小结
  • 第四章 碳载PdAg/C双金属纳米粒子电催化剂的制备及性能表征
  • 4.1 引言
  • 4.2 PdAg/C碳载双金属复合电催化剂的制备
  • 4.3 不同络合剂对PdAg/C催化剂的影响
  • 4.3.1 不同络合剂制备的PdAg/C复合催化剂的XRD表征
  • 4.3.2 不同络合剂制备的PdAg/C催化剂的形貌表征
  • 4.3.3 不同络合剂制备的PdAg/C催化剂的实际负载量及实际Pd:Ag比例
  • 4.3.4 不同络合剂制备的PdAg/C催化剂对氧气还原反应的催化性能研究
  • 4.3.5 不同络合剂制备的PdAg/C催化剂对甲醇氧化反应的催化性能研究
  • 4.4 不同Pd:Ag比例对PdAg/C催化剂的影响
  • 4.4.1 不同Pd:Ag比例的PdAg/C催化剂的XRD表征
  • 4.4.2 不同Pd:Ag比例的PdAg/C催化剂的形貌表征
  • 4.4.3 不同Pd:Ag比例的PdAg/C催化剂的实际负载量及实际Pd:Ag比例
  • 4.4.4 不同Pd:Ag比例的PdAg/C催化剂对氧气还原反应的催化性能研究
  • 4.4.5 不同Pd:Ag比例的PdAg/C催化剂对甲醇氧化反应的催化性能研究
  • 4.5 本章小结
  • 第五章 碳载Pd-Ag/C合金纳米粒子电催化剂的制备及性能表征
  • 5.1 引言
  • 5.2 碳载Pd-Ag/C合金纳米粒子电催化剂的制备
  • 5.3 碳载Pd-Ag/C合金纳米粒子催化剂的物性表征与和电催化性能测试
  • 5.3.1 pH值对制备合金型Pd-Ag/C的影响
  • 5.3.2 碳载Pd-Ag/C合金纳米粒子电催化剂的形貌
  • 5.3.3 碳载Pd-Ag/C合金纳米粒子电催化剂的组成以及实际负载量
  • 5.3.4 碳载Pd-Ag/C合金纳米粒子电催化剂对于ORR反应的催化活性研究
  • 5.3.5 碳载Pd-Ag/C合金纳米粒子电催化剂对甲醇氧化的催化活性研究
  • 5.4 不同Pd:Ag比例对碳载Pd-Ag/C合金纳米粒子电催化剂的影响
  • 5.4.1 不同Pd:Ag比例Pd-Ag/C的XRD表征
  • 5.4.2 不同Pd:Ag比例Pd-Ag/C的实际组成与实际负载量
  • 5.4.3 不同Pd:Ag比例对Pd-Ag/C催化ORR反应性能的影响
  • 5.4.4 不同Pd:Ag比例对Pd-Ag/C催化甲醇氧化性能的影响
  • 5.5 本章小结
  • 第六章 全文结论
  • 参考文献
  • 致谢
  • 研究成果及发表的学术论文
  • 作者和导师简介
  • 硕士研究生学位论文答辩委员会决议书

    • 相关论文文献

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