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高浓度N2O催化分解研究

2020-11-21阅读(1018)

高浓度N2O催化分解研究

论文摘要

N2O催化分解在空间推进中具有良好的应用前景。本文采用γ-Al2O3颗粒为载体，以共浸渍法制备了γ-Al2O3负载MxCo1-xCo2O4（M=Ni，Zn，Mg）尖晶石型复合金属氧化物催化剂；以共沉淀法制备了Ru／Mg／Al类水滑石热分解产物还原催化剂。对各种催化剂催化分解N2O的活性及使用寿命进行了研究，并采用TPR、XRD、BET和XPS等手段对催化剂进行了表征。 尖晶石型复合金属氧化物催化剂对N2O催化分解有较高的活性。本文考察了金属氧化物组成、焙烧温度、焙烧时间和金属氧化物总负载量对催化剂催化活性的影响，并找到了适宜的制备条件。对该条件下制备的催化剂催化活性与N2O空速和炉温的关系进行了考察，并采用多次重复启动的方法对其寿命进行了评价。经比较，总负载量为25％，600℃焙烧3h制得的Ni0.8Co0.2Co2O4／γ-Al2O3尖晶石型复合金属氧化物催化剂具有最佳催化效果。结合各种表征手段，发现催化剂中金属氧化物间发生了相互作用，形成尖晶石晶相并分散于载体表面，高温下催化剂表面钴元素的流失是催化剂失活的主要原因。 共沉淀法制备的Ru／Mg／Al类水滑石热分解产物还原催化剂适宜的制备条件是：Ru／Mg／Al（摩尔比）=15／64／21，焙烧温度650℃，焙烧时间10h。对采用该条件制备的催化剂催化分解N2O过程进行了测试，并进行了寿命评价。对失活前后的催化剂进行了表征，认为高温下催化剂表面钌元素的流失是催化剂失活的主要原因。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 前言
  • 2O催化分解在空间推进中的应用研究'>§1.1 N2O催化分解在空间推进中的应用研究
  • 2O催化分解在单组元推进系统中的应用'>§1.1.1 N2O催化分解在单组元推进系统中的应用
  • 2O催化分解在双组元推进系统中的应用'>§1.1.2 N2O催化分解在双组元推进系统中的应用
  • 2O分解催化剂研究现状'>§1.2 N2O分解催化剂研究现状
  • §1.2.1 稀土氧化物及相关氧化物催化剂
  • §1.2.2 复合金属氧化物催化剂
  • §1.2.3 阳离子交换沸石催化剂
  • §1.2.4 水滑石热分解产物催化剂
  • §1.2.5 活性炭及金属氧化物改性的活性炭类物质催化剂
  • §1.3 本课题研究主要内容
  • 第二章 实验方法及仪器
  • §2.1 主要原料及仪器设备
  • §2.1.1 试剂
  • 2O及载体'>§2.1.2 N2O及载体
  • §2.1.3 仪器设备
  • §2.2 催化剂制备
  • xCo1-xCo2O4尖晶石型复合金属氧化物催化剂'>§2.2.1 负载型MxCo1-xCo2O4尖晶石型复合金属氧化物催化剂
  • §2.2.2 负载型HTLcs热分解产物还原催化剂
  • §2.3 催化剂表征
  • §2.3.1 程序升温还原（TPR）分析
  • §2.3.2 X射线衍射（XRD）分析
  • §2.3.3 比表面积（BET）测试
  • §2.3.4 X射线光电子能谱（XPS）分析
  • 2O过程评价'>§2.4 催化剂催化分解N2O过程评价
  • §2.4.1 实验装置和实验条件
  • 2O催化分解的稳态转化率'>§2.4.2 N2O催化分解的稳态转化率
  • §2.4.3 催化分解达到稳态所需时间
  • 2O空速对催化分解反应活性的影响'>§2.4.4 N2O空速对催化分解反应活性的影响
  • §2.4.5 炉温对催化分解过程的影响
  • §2.4.6 催化剂寿命评价
  • xCo1-xCo2O4尖晶石型复合金属氧化物催化剂催化分解N2O研究'>第三章 负载型MxCo1-xCo2O4尖晶石型复合金属氧化物催化剂催化分解N2O研究
  • §3.1 尖晶石型复合金属氧化物催化剂制备条件的优化
  • §3.1.1 最佳焙烧温度、焙烧时间和x值
  • §3.1.2 不同负载量对催化剂催化活性影响
  • 2O分解过程评价'>§3.2 尖晶石型催化剂催化N2O分解过程评价
  • 0.4Co0.6Co2O4／γ-Al2O3催化剂催化N2O分解过程评价'>§3.2.1 Zn0.4Co0.6Co2O4／γ-Al2O3催化剂催化N2O分解过程评价
  • 0.8Co0.2Co2O4／γ-Al2O3催化剂催化分解过程评价'>§3.2.2 Ni0.8Co0.2Co2O4／γ-Al2O3催化剂催化分解过程评价
  • 0.6Co0.4Co2O4／γ-Al2O3催化剂催化分解过程评价'>§3.2.3 Mg0.6Co0.4Co2O4／γ-Al2O3催化剂催化分解过程评价
  • §3.3 尖晶石复合金属氧化物催化剂表征
  • §3.3.1 程序升温还原（TPR）分析
  • §3.3.2 X射线衍射（XRD）分析
  • §3.3.3 比表面积（BET）测试
  • §3.3.4 X射线光电子能谱（XPS）分析
  • §3.4 小结
  • 2O研究'>第四章 负载型HTLcs热分解产物还原催化剂催化分解N2O研究
  • §4.1 制备条件对HTLcs热分解产物还原催化剂催化活性影响
  • §4.2 HTLcs热分解产物还原催化剂催化分解过程评价
  • 2O空速关系'>§4.2.1 HTLcs热分解产物还原催化剂催化分解过程与N2O空速关系
  • §4.2.2 HTLcs热分解产物还原催化剂催化分解的稳态转化率与炉温关系
  • §4.2.3 HTLcs热分解产物还原催化剂寿命评价
  • §4.3 HTLcs热分解产物还原催化剂表征
  • §4.3.1 比表面积（BET）测试
  • §4.3.2 X射线光电子能谱（XPS）分析
  • §4.4 小结
  • 结论
  • 致谢
  • 参考文献

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