基于毛细管电泳—电感耦合等离子体质谱联用技术分析检测不同形态硒、汞和砷化合物

论文摘要

元素的毒性和生物活性与该元素的含量和化学形态密切相关，不同形态的元素化合物有着不同的毒理学和生物性质。所以，环境和生物样品中微量元素的形态分析对于正确评价环境的污染程度及其对人类的危害具有重要意义。本论文共分四部分，第一部分为综述部分。主要介绍CE与ICP-MS联用技术的特点及其在元素形态分析中优势；并以硒和汞、砷为研究对象，对它们的形态分析方法、现状与进展进行综述，评述各种分析方法的优、缺点与研究应用发展趋势。论文第二部分是应用自制的CE与ICP-MS联用接口，建立了硒酸（Se（VI））、亚酸酸钠（Se（IV））、硒代胱氨酸（SeCys2）、硒代蛋氨酸（SeMet）四种形态硒化合物分离检测的CE-ICP-MS联用分析方法，方法检测限达到0.2-0.9ngSe/mL。应用建立的方法，我们成功地测定了富硒米中四种硒化合物的含量，6次测定的标准偏差为3%-5%，加标回收率为80%-102%，结果令人满意。为营养补充品中硒形态的直接分析提供一种高效、灵敏的检测方法。论文第三部分是应用自制的CE与ICP-MS联用接口，建立了氯化汞（Hg（II））、氯化甲基汞（MeHg）、氯化乙基汞（EtHg）三种形态汞化合物分离检测的CE-ICP-MS联用分析方法，方法检测限达到0.2-0.4ngHg/mL。应用建立的方法，测定了闽江水中三种汞化合物的含量，6次测定的标准偏差为3%-5%，加标回收率为94%-104%。为环境样品中汞形态的直接分析提供一种高效、灵敏的检测方法。论文的第四部分详细探讨了海带样品中不同砷化合物提取及CE-ICP-MS检测的最优化条件。应用所建立的方法，我们成功地测定了福建省五个地区生产的海带样品中各形态砷化合物的含量，结果令人满意。

论文目录

• 中文摘要
• Abstract
• 目录
• 第一章 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 CE 与 ICP-MS 联用技术
• 1.3 硒、汞和砷的形态分析现状
• 1.3.1 硒形态分析现状
• 1.3.1.1 硒简介
• 1.3.1.2 硒的色谱分析方法
• 1.3.2 汞形态分析现状
• 1.3.2.1 汞简介
• 1.3.2.2 汞形态分析检测方法
• 1.3.3 砷形态分析现状
• 1.3.3.1 砷形态
• 1.3.3.2 海产品中砷的存在形式
• 1.3.3.3 砷形态分析检测方法
• 1.4 本论文研究的目的和主要研究内容
• 第二章 CE 与 ICP-MS 联用技术分析测定富硒米中硒化合物
• 摘要
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 仪器与试剂
• 2.2.2 实验方法
• 2.2.3 富硒米中硒化合物的提取
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 富硒米样品中不同形态硒化合物提取条件的优化
• 2.3.2 ICP-MS 硒元素信号的增强
• 2.3.2.1 DRC 条件的优化
• 2.3.2.2 载流中 CH30H 浓度的优化
• 2.3.3 四种硒化合物 CE-ICP-MS 分离检测条件的优化
• 2.3.3.1 缓冲体系种类的选择
• 2.3.3.2 CTAB 浓度对分离的影响
• 2.3.3.3 缓冲溶液 pH 值对分离的影响
• 3.2.3.4 缓冲溶液浓度对分离的影响
• 2.3.3.5 分离电压对分离的影响
• 2.3.3.6 进样时间及泵速对分离的影响
• 2.3.4 最佳分离检测条件和标准混合液的电泳图
• 2.3.5 重现性、线性关系与检出限
• 2.3.6 富硒米中硒化合的测定
• 2.4 结论
• 第三章 CE 与 ICP-MS 联用技术分析测定江水中不同形态汞化合物
• 摘要
• 3.1 前言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 仪器与试剂
• 3.2.2 实验方法
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 MeHg、EtHg 和 Hg（II）三种形态汞化合物分离检测条件的优化
• 3.3.1.1 络合剂选择及缓冲体系种类对分离的影响
• 3.3.1.2 缓冲溶液的 pH 值对分离的影响
• 3.3.1.3 缓冲溶液浓度对分离的影响
• 3.3.1.4 分离电压对分离的影响
• 3.3.1.5 进样时间及泵速对分离的影响
• 3.3.2 最佳分离检测条件和标准混合液的电泳图
• 3.3.3 重现性、线性关系与检出限
• 3.3.4 闽江水中汞化合的测定
• 3.4 结论
• 第四章 CE 与 ICP-MS 联用技术分析测定海带样品中不同形态砷化合物
• 摘要
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 仪器与试剂
• 4.2.2 实验方法
• 4.2.3 样品处理
• 4.2.4 样品中不同形态砷化合物的提取
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 海带样品中不同形态砷化合物提取条件的优化
• 4.3.1.1 甲醇-水混合液的配比对海带样品各形态砷化合物总提取率的影响
• 4.3.1.2 微波提取温度对海带样品各形态砷化合物总提取率的影响
• 4.3.1.3 剂料比对海带样品各形态砷化合物总提取率的影响
• 4.3.1.4 微波提取功率对海带样品各形态砷化合物总提取率的影响
• 4.3.1.5 提取次数对海带样品各形态砷化合物总提取率的影响
• 4.3.2 福建省产海带样品中不同形态砷化合物形态的分析测定
• 4.3.3 福建省产海带中不同形态砷化合物含量的测定
• 4.4 结论
• 结论
• 参考文献
• 致谢
• 个人简历
• 在学期间已发表和录用的论文
• 会议论文
• 参加的研究课题