负载型镍基氨分解催化剂的研究

论文摘要

新能源的开发已经成为世界各国普遍关注的问题之一,氢能以无污染、可重复利用、燃烧值高等优点而成为人们的首选,因此低温氨分解催化剂的研制具有广泛的前景。目前,已有研究表明LaNiO3对氨分解反应有很好的催化活性。本研究采用γ-Al2O3作为载体,分别从载体的预处理和催化剂的制备方法两方面研究在载体γ-Al2O3表面负载钙钛矿及其对催化剂氨分解催化活性的影响。并且对载体上负载的LaNiO3钙钛矿进行了A位的Sr掺杂,以探寻降低氨分解催化剂使用温度的方法和机理。同时结合XRD、TPR和BET等表征手段分析催化剂氧化还原性能和其在氨分解反应前后组成结构变化对催化活性造成的影响。本研究发现,对载体经过适当的预处理,同时采用合适的制备方法—溶胶凝胶法:先在γ-Al2O3上覆盖一层LaAlO3,然后用活性组分的溶胶溶液对载体进行浸渍以减小各组分与载体之间单独的相互作用,这样有利于负载型钙钛矿结构的形成。本研究通过XRD分析发现,利用浓度均为0.5mol/L的硝酸镧和硝酸铝溶液按照1:1的比例混合并对γ- Al2O3进行预处理,再用溶胶凝胶法所制备出的催化剂表面形成了较为完整的钙钛矿结构,其在氨分解反应活性评价中也显示出了最好的活性,并在620℃使氨气达到了完全分解。另外,本研究也发现通过Sr对负载型LaNiO3催化剂的A位掺杂后并没有提高催化剂氨分解活性,反而降低了活性;通过XRD分析在掺杂后催化剂表面并没有La1-XSrXNiO3物相形成。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 前言
• 第一章 文献综述
• 1.1 氨的性质介绍
• 1.2 氨分解反应的应用领域
• 1.2.1 在氢能和电子、玻璃、冶金领域的应用
• 1.2.2 在环保领域的应用
• 1.3 氨分解催化剂的研究现状
• 1.3.1 热力学分析
• 1.4 氨分解催化剂的研究现状
• 1.4.1 氨分解催化剂活性组分的介绍
• 1.4.2 氨分解催化剂助剂的介绍
• 1.4.3 氨分解催化剂载体的介绍
• 3型钙钛矿复合氧化物的特性'>1.5 ABO₃型钙钛矿复合氧化物的特性
• 1.5.1 钙钛矿的结构特点
• 3的结构与催化性能的关系'>1.5.2 ABO₃的结构与催化性能的关系
• 3通过载体提高比表面积'>1.5.3 ABO₃通过载体提高比表面积
• 1.6 课题研究的目的与选题的意义
• 1.7 本课题研究思路与解决问题的方法
• 第二章 制备方法对负载型镍基催化剂氨分解反应性能的影响
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 试剂与原材料
• 2.2.2 催化剂的制备
• 2.2.3 催化剂的活性评价
• 2.2.4 催化剂的表征
• 2.3 实验结果与讨论
• 2.3.1 催化剂的制备结果
• 2.3.2 氨分解活性评价结果与讨论
• 2.3.3 XRD表征结果与讨论
• 2.4 本章小结
• 第三章 载体预处理对负载型镍基催化剂氨分解反应性能的影响
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 试剂与原材料
• 3.2.2 催化剂的制备
• 3.2.3 催化剂的氨分解活性实验
• 3.2.4 催化剂的表征
• 3.3 实验结果与讨论
• 3.3.1 催化剂的制备结果
• 3.3.2 氨分解活性评价结果与讨论
• 3.3.3 BET比表面测定结果
• 3.3.4 XRD表征结果与讨论
• 3.3.5 TPR表征结果与讨论
• 3.4 本章小结
• 第四章 Sr掺杂对负载型钙钛矿催化剂氨分解反应性能的影响
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 试剂与原材料
• 4.2.2 催化剂的制备
• 4.2.3 催化剂的氨分解活性实验
• 4.2.4 催化剂的表征
• 4.3 实验结果与讨论
• 4.3.1 催化剂的制备结果
• 4.3.2 氨分解活性评价结果与讨论
• 4.3.3 XRD表征结果与讨论
• 4.3.4 TPR表征结果与讨论
• 4.4 本章小结
• 第五章 全文总结
• 参考文献
• 发表论文和参加科研情况说明
• 致谢