本文主要研究内容
作者雷言言（2019）在《Pd/CeO2催化剂催化低浓度甲烷氧化的性能研究》一文中研究指出：自然界中,甲烷的分布比较广泛,其具有高热值、完全燃烧时废气中污染排放物少等优点。然而,甲烷是一种典型的温室气体,直接排放到大气中造成的温室效应是同等CO2的22倍左右。在过去20多年中生产生活排放的CH4产生的温室效应约是CO2的70倍。当CH4的浓度低于3%时,传统的火焰燃烧将不能使其氧化。因此,实现低温条件下的CH4催化氧化反应对降低废气中甲烷的含量具有重要的意义。催化燃烧是一项有工业应用价值的技术,它能够促进低浓度甲烷在低温条件下发生氧化反应,这项技术发展的关键在于设计出性能突出、成本低廉的催化剂。催化剂的性能不仅取决于负载的活性物质的种类,还和载体材料的性质有关。本文采用典型的水热合成反应制备了三种不同形貌的CeO2载体(包括:棒型r-CeO2、立方型c-CeO2、八面体型o-CeO2)。将贵金属Pd作为活性成分,利用浸渍法制备出一系列相应形貌的Pd/CeO2催化剂。在内径为3mm的石英管微反应器中,研究了不同形貌的CeO2暴露的特征晶面对Pd/CeO2催化剂的活性的影响,同时考察了催化剂的抗水中毒能力。结果表明,不同形貌的CeO2做载体时,Pd/CeO2催化剂的活性差异较大,负载到暴露(111)晶面的o-CeO2上的Pd/o-CeO2的活性明显比负载到暴露(100)晶面的c-Ce02及暴露(110)和(100)晶面的r-CeO2的Pd基催化剂的强。当CeO2单独作催化剂时,r-CeO2的活性最好,而o-CeO2催化剂的活性最差。采用BET、H2程序升温还原反应(H2-TPR)、透射电子显微镜(TEM或HRTEM)、XRD、ICP-AES、元素地图、XPS、SEM-EDS 能谱和原位 XPS(In-situ XPS)等对Pd/r-CeO2、Pd/c-CeO2、Pd/o-CeO2催化剂进行了表征,从微观角度对催化剂的结构及表面电子特性与其催化活性间的关系做了进一步地解释。测试结果表明Pd类物质主要以Pd0和Pdo两种形式高度散布在CeO2载体表面上。Quasi In-situ XPS实验结果说明了催化剂表面Ce3+-Ce4+离子对在低浓度甲烷催化氧化中对02发生表面化学吸附起着重要的促进作用。与r-CeO2和c-CeO2相比,Pd的引入更有益于o-CeO2载体表面的Ce3+浓度的增加。水蒸气的存在会在一定程度上抑制Pd/CeO2催化剂的活性。总之,载体材料的形貌及其暴露的特征晶面是影响催化剂活性的一个重要因素。
Abstract
zi ran jie zhong ,jia wan de fen bu bi jiao an fan ,ji ju you gao re zhi 、wan quan ran shao shi fei qi zhong wu ran pai fang wu shao deng you dian 。ran er ,jia wan shi yi chong dian xing de wen shi qi ti ,zhi jie pai fang dao da qi zhong zao cheng de wen shi xiao ying shi tong deng CO2de 22bei zuo you 。zai guo qu 20duo nian zhong sheng chan sheng huo pai fang de CH4chan sheng de wen shi xiao ying yao shi CO2de 70bei 。dang CH4de nong du di yu 3%shi ,chuan tong de huo yan ran shao jiang bu neng shi ji yang hua 。yin ci ,shi xian di wen tiao jian xia de CH4cui hua yang hua fan ying dui jiang di fei qi zhong jia wan de han liang ju you chong yao de yi yi 。cui hua ran shao shi yi xiang you gong ye ying yong jia zhi de ji shu ,ta neng gou cu jin di nong du jia wan zai di wen tiao jian xia fa sheng yang hua fan ying ,zhe xiang ji shu fa zhan de guan jian zai yu she ji chu xing neng tu chu 、cheng ben di lian de cui hua ji 。cui hua ji de xing neng bu jin qu jue yu fu zai de huo xing wu zhi de chong lei ,hai he zai ti cai liao de xing zhi you guan 。ben wen cai yong dian xing de shui re ge cheng fan ying zhi bei le san chong bu tong xing mao de CeO2zai ti (bao gua :bang xing r-CeO2、li fang xing c-CeO2、ba mian ti xing o-CeO2)。jiang gui jin shu Pdzuo wei huo xing cheng fen ,li yong jin zi fa zhi bei chu yi ji lie xiang ying xing mao de Pd/CeO2cui hua ji 。zai nei jing wei 3mmde dan ying guan wei fan ying qi zhong ,yan jiu le bu tong xing mao de CeO2bao lou de te zheng jing mian dui Pd/CeO2cui hua ji de huo xing de ying xiang ,tong shi kao cha le cui hua ji de kang shui zhong du neng li 。jie guo biao ming ,bu tong xing mao de CeO2zuo zai ti shi ,Pd/CeO2cui hua ji de huo xing cha yi jiao da ,fu zai dao bao lou (111)jing mian de o-CeO2shang de Pd/o-CeO2de huo xing ming xian bi fu zai dao bao lou (100)jing mian de c-Ce02ji bao lou (110)he (100)jing mian de r-CeO2de Pdji cui hua ji de jiang 。dang CeO2chan du zuo cui hua ji shi ,r-CeO2de huo xing zui hao ,er o-CeO2cui hua ji de huo xing zui cha 。cai yong BET、H2cheng xu sheng wen hai yuan fan ying (H2-TPR)、tou she dian zi xian wei jing (TEMhuo HRTEM)、XRD、ICP-AES、yuan su de tu 、XPS、SEM-EDS neng pu he yuan wei XPS(In-situ XPS)deng dui Pd/r-CeO2、Pd/c-CeO2、Pd/o-CeO2cui hua ji jin hang le biao zheng ,cong wei guan jiao du dui cui hua ji de jie gou ji biao mian dian zi te xing yu ji cui hua huo xing jian de guan ji zuo le jin yi bu de jie shi 。ce shi jie guo biao ming Pdlei wu zhi zhu yao yi Pd0he Pdoliang chong xing shi gao du san bu zai CeO2zai ti biao mian shang 。Quasi In-situ XPSshi yan jie guo shui ming le cui hua ji biao mian Ce3+-Ce4+li zi dui zai di nong du jia wan cui hua yang hua zhong dui 02fa sheng biao mian hua xue xi fu qi zhao chong yao de cu jin zuo yong 。yu r-CeO2he c-CeO2xiang bi ,Pdde yin ru geng you yi yu o-CeO2zai ti biao mian de Ce3+nong du de zeng jia 。shui zheng qi de cun zai hui zai yi ding cheng du shang yi zhi Pd/CeO2cui hua ji de huo xing 。zong zhi ,zai ti cai liao de xing mao ji ji bao lou de te zheng jing mian shi ying xiang cui hua ji huo xing de yi ge chong yao yin su 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自中国科学技术大学的雷言言，发表于刊物中国科学技术大学2019-07-12论文，是一篇关于低浓度甲烷论文,催化氧化论文,形貌论文,晶面论文,催化剂论文,催化性能论文,中国科学技术大学2019-07-12论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自中国科学技术大学2019-07-12论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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