掺杂二氧化钛薄膜制备工艺及其光催化性能研究

论文摘要

TiO2以其化学性质稳定、抗磨损性能好、成本低、无毒等优点成为最常用的光催化剂之一，但其带隙较宽，对可见光的利用率很低，而掺杂可使其光谱范围拓展至可见光区并加以利用。因此，本研究以玻璃为载体，制备纯TiO2薄膜，掺Fe3+的TiO2薄膜和Fe3+、N共掺杂TiO2薄膜，并以甲醛为目标污染物，对薄膜的光催化性能进行研究。本文首先进行了制备工艺的选择，选用化学气相沉积法和溶胶-凝胶法制备TiO2薄膜，结果表明溶胶-凝胶法制备的TiO2薄膜较好，所制备的薄膜均匀致密。然后对溶胶-凝胶法的制备条件进行优化设计，以钛酸丁酯为原料，无水乙醇为溶剂，去离子水为反应物，冰乙酸为稳定剂，在玻璃表面制备了TiO2薄膜。考察了不同溶胶陈化时间、水与钛摩尔比、镀膜层数、薄膜煅烧时间、煅烧温度对光催化性能的影响。结果表明，溶胶陈化时间2d，水与钛摩尔比227.7:1，镀膜1层，薄膜煅烧时间4h，煅烧温度450℃时，TiO2薄膜光催化性能最好。通过对同条件下制备的TiO2粉体进行X射线衍射分析，TiO2锐钛矿晶型晶化完全，未发现金红石型。为了拓展TiO2光催化剂在可见光区的光响应范围，开展了过渡金属离子Fe3+和非金属元素N掺杂TiO2薄膜光催化性能的研究。首先采用溶胶-凝胶法制备不同掺铁量的TiO2（Fe-TiO2）薄膜，再将Fe-TiO2薄膜放置于中温真空气氛管式炉中，在不同的NH3流量下制备铁、氮共掺杂TiO2（Fe/N-TiO2）薄膜。研究表明，Fe3+掺杂量为1%（摩尔比），NH3流量为60ml/min时，所制得的薄膜光催化活性较好。通过对紫外-可见光谱考察，表明掺Fe3+和N的TiO2薄膜的光吸收范围均向可见光波长方向推移。薄膜的光响应范围拓宽，使TiO2光催化薄膜更加有效的利用太阳光，扩展了TiO2薄膜的应用。对甲醛光催化降解的动力学研究表明，不论是纯TiO2薄膜、Fe-TiO2薄膜还是Fe/N-TiO2薄膜，均与一级反应动力学模型拟合较好。甲醛的初始浓度与光催化反应的速率常数之间呈线性关系，随着甲醛初始浓度的增加，光催化降解甲醛的速率常数降低。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 研究背景
• 2光催化技术概述'>1.1.1 TiO₂光催化技术概述
• 2光催化气体降解机理'>1.1.2 TiO₂光催化气体降解机理
• 2光催化技术的优点及存在的问题'>1.1.3 TiO₂光催化技术的优点及存在的问题
• 2掺杂技术'>1.2 TiO₂掺杂技术
• 1.2.1 金属离子掺杂
• 1.2.2 非金属元素掺杂
• 1.2.3 表面光敏化
• 2负载技术'>1.3 TiO₂负载技术
• 2薄膜的制备方法'>1.4 TiO₂薄膜的制备方法
• 1.4.1 溅射镀膜法
• 1.4.2 化学气相沉积法（CVD）
• 1.4.3 溶胶-凝胶法
• 1.5 本论文研究的目的、意义及内容
• 第2章 二氧化钛薄膜制备工艺选择
• 2.1 化学气相沉积法
• 2.1.1 实验材料
• 2.1.2 实验方法
• 2.1.3 结果分析
• 2.2 溶胶-凝胶法
• 2.2.1 实验材料
• 2.2.2 实验方法
• 2.2.3 结果分析
• 2.3 制备工艺的选择
• 第3章 二氧化钛薄膜光催化性能的研究
• 3.1 甲醛的测定方法
• 3.1.1 标准曲线的绘制
• 3.1.2 结果计算
• 3.2 纯二氧化钛薄膜光催化性能
• 3.2.1 影响光催化性能的因素
• 3.2.2 正交试验
• 3.2.3 实验结果分析
• 3.2.4 纯二氧化钛薄膜在紫外光和可见光下光催化性能
• 3.3 铁掺杂二氧化钛薄膜光催化性能
• 3.4 铁、氮共掺杂二氧化钛薄膜光催化性能
• 3.5 紫外-可见光谱分析
• 3.5.1 紫外-可见光谱透射率
• 3.5.2 紫外-可见光谱吸收率
• 3.6 本章小结
• 第4章 二氧化钛光催化降解甲醛动力学研究
• 4.1 纯二氧化钛对甲醛紫外光催化降解动力学研究
• 4.1.1 甲醛浓度与时间关系
• 4.1.2 动力学分析
• 4.2 铁掺杂二氧化钛对甲醛可见光催化降解动力学研究
• 4.2.1 甲醛浓度与时间关系
• 4.2.2 动力学分析
• 4.3 铁、氮共掺杂二氧化钛对甲醛可见光催化降解动力学研究
• 4.3.1 甲醛浓度与时间关系
• 4.3.2 动力学分析
• 4.4 不同反应物浓度下动力学研究
• 4.5 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间承担的科研任务与主要成果
• 致谢
• 作者简介