常温常压湿式催化氧化技术催化剂制备研究

论文摘要

湿式氧化技术能有效的处理高浓度、难降解、有毒有害废水,但传统的湿式氧化技术对高温、高压等条件的要求限制了实际的推广应用。湿式催化氧化技术实现了对传统湿式氧化技术的改进。在湿式催化氧化技术中通过加入催化剂,来降低反应的活化能,从而使反应在更加温和的条件下完成。常温常压催化氧化技术具有对反应条件要求低、运行费用低,具有处理效率高、操作简单等优点,已成为目前难降解有机工业废水处理技术研究最热点的课题。催化剂的制备是湿式催化氧化技术研究的关键,本论文将开展常温常压湿式催化氧化技术中催化剂的制备研究。本论文以Fe、Mn、Cu、Zn、Co、Ni几种过渡金属氧化物为活性组分,采用浸渍法制备负载型催化剂,通过对甲基橙模拟废水的降解表明Co具有较好的催化活性,载体适宜选用颗粒活性碳。Co/AC催化剂最佳的制备工艺为：30g预处理后的颗粒活性炭室温下浸渍在200ml浓度为0.2mol/L的Co（NO3）2溶液中24h,过滤后自然晾干,80℃烘2h,120℃烘2h,380℃条件下焙烧4h。该催化剂用于常温常压湿式催化氧化工艺中处理甲基橙模拟染料废水,处理1.5h时,废水的COD去除率可达85.71%,脱色率可达99.96%。为了提高Co/AC催化剂的催化活性,制备了Fe-Co/AC催化剂,结果表明,Co（NO3）2溶液浓度为0.2mol/L、380℃条件下焙烧4h,Fe-Co/AC催化剂比Co/AC催化剂催化活性提高了6%左右。为了进一步提高催化剂催化活性,添加电子助剂K2O对其进行改性,结果表明,添加助剂的催化剂催化活性有所提高,但不明显。本文还对所制备催化剂的重复使用进行了研究,结果表明所制备催化剂重复利用4次对甲基橙模拟染料废水有较好的降解效果。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 绪论
• 1.1 课题的研究目的和意义
• 1.2 湿式催化氧化技术国内外现状和发展趋势
• 1.2.1 湿式催化氧化技术概述
• 1.2.2 湿式催化氧化技术国内外研究现状和发展趋势
• 1.3 本论文的研究内容和意义
• 1.3.1 目标物的选择
• 1.3.2 研究内容
• 2 实验材料和实验方法
• 2.1 实验药品、仪器
• 2.1.1 实验药品
• 2.1.2 实验仪器
• 2.2 催化剂的制备方法
• 2.2.1 载体的预处理
• 2.2.2 浸渍法制备催化剂
• 2.2.3 改性催化剂的制备
• 2.3 分析评价方法
• 2.4 催化氧化实验方法
• 2.5 载体和催化剂的表征方法
• 2.5.1 BET测试
• 2.5.2 SEM测试
• 3 Co/AC催化剂的制备及催化活性研究
• 3.1 常温常压湿式催化氧化催化剂活性组分和载体的选择
• 3.1.1 活性组分的选择
• 3.1.2 载体的选择
• 3.2 Co/AC催化剂制备研究
• 3.2.1 浸渍液浓度的选择
• 3.2.2 焙烧温度的选择
• 3.2.3 焙烧时间的选择
• 3.3 Co/AC催化剂催化活性研究
• 3.3.1 pH对处理效果的影响
• 3.3.2 氧化剂加入量对处理效果的影响
• 3.3.3 催化剂加入量对处理效果的影响
• 3.3.4 反应时间对处理效果的影响
• 3.4 Co/AC催化剂的表征
• 3.4.1 BET测试结果
• 3.4.2 SEM测试结果
• 3.5 本章小结
• 4 Fe-Co/AC催化剂的制备及催化活性研究
• 4.1 Fe-Co/AC催化剂制备工艺优化
• 4.1.1 Fe、Co配比的选择
• 4.1.2 焙烧温度的选择
• 4.1.3 焙烧时间的选择
• 4.1.4 电子助剂的影响
• 4.2 Fe-Co/AC催化剂催化活性研究
• 4.2.1 pH对处理效果的影响
• 4.2.2 氧化剂加入量对处理效果的影响
• 4.2.3 催化剂加入量对处理效果的影响
• 4.2.4 反应时间对处理效果的影响
• 4.2.5 不同甲基橙初始浓度的影响
• 4.3 Fe-Co/AC催化剂的表征
• 4.3.1 BET测试结果
• 4.3.2 SEM测试结果
• 4.4 催化剂的重复使用
• 4.5 本章小结
• 5 常温常压湿式催化氧化反应动力学研究
• 5.1 以Co/AC为催化剂湿式催化氧化反应动力学研究
• 5.1.1 催化剂加入量的影响
• 5.1.2 氧化剂初始浓度的影响
• 5.1.3 温度的影响
• 5.1.4 动力学方程的建立
• 5.2 以Fe-Co/AC为催化剂湿式催化氧化反应动力学研究
• 5.2.1 催化剂加入量的影响
• 5.2.2 氧化剂初始浓度的影响
• 5.2.3 温度的影响
• 5.2.4 动力学方程的建立
• 5.3 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读学位期间发表的论文情况
• 致谢