首页> 正文

纳米多孔金属薄膜的制备与电催化性能

2020-12-11阅读(142)

纳米多孔金属薄膜的制备与电催化性能

论文摘要

近年来,纳米多孔金属因为其独特的结构、性能成为了纳米材料家族中的重要一员,并在电子、光学、催化工业中得到了广泛的应用。进一步优化、发展这类材料的制备方法,研究它们的结构、性能,拓展它们的应用对纳米材料科学及工业应用都具有重要意义。由于工业界对新型能源材料,如高效率的燃料电池催化剂的迫切需求,本论文致力于制备超低金属载量的纳米多孔Au、Pt/Au、Pd/Au薄膜,并研究它们的结构与电催化性能,探索它们在电化学传感及燃料电池等领域的应用前景。主要结果如下：1.以Au/Ag合金薄膜为前躯体,通过在浓硝酸中腐蚀溶解掉Ag,成功制备了纳米多孔Au （NP-Au）薄膜。制备的NP-Au薄膜的厚度约为100 nm,其金属载量约为0.1mg/cm2。以NP-Au为基底,制备了纳米多孔的Pt/Au （NP-Pt/Au）薄膜,我们采用化学镀和欠电位沉积加置换的方法分别在NP-Au表面均匀地修饰上Pt原子层,通过控制反应条件,其厚度可以从次原子层到数个原子层内得到精确调控。成分分析表明该薄膜的Pt载量从1到25μg/cm2间得到精确调控。运用扫描电子显微镜（SEM）和高分辨透射电子显微镜（HR-TEM）研究了NP-Au和NP-Pt/Au薄膜的结构,发现它们具有三维双连续的海绵状结构,使大量活性原子暴露在表面。研究了不同化学环境下Pt在NP-Au表面的生长过程,HR-TEM、电化学的结果表明Pt在NP-Au表面以岛状的方式生长。利用循环伏安法（CV）研究了这些纳米多孔金属薄膜的基本电化学行为,并探索了NP-Au对NO2-氧化的电催化性能,发现其对该反应具有高灵敏的响应。计时电流的研究表明NO2-在NP-Au电极上从1μM到1mM都具有良好的线性关系,表明NP-Au薄膜可能在电化学传感方面得到应用。2.系统研究了NP-Pt/Au薄膜对甲醇、甲酸的电氧化,氧还原等重要电化学反应的催化性能,并以该薄膜为催化剂进行了质子交换膜燃料电池测试。以NP-Pt/Au薄膜为阳极催化剂,利用CV等方法评估了不同Pt载量的NP-Pt/Au薄膜的电催化活性,发现高Pt载量的NP-Pt/Au薄膜的催化特性与商业Pt/C相似,但具有更高的本征活性,低Pt载量的NP-Pt/Au薄膜则表现出比Pt/C更高的质量比催化活性。利用SEM、HR-TEM、X射线光电子能谱（XPS）、电化学CO扫除等表面科学手段研究了该薄膜的表面结构、性能,分析了其高催化活性的起因。将该薄膜作为阳极催化剂,进行了H2/空气,直接甲醇、甲酸燃料电池测试,探索了其理想的工作条件参数,探讨了其工业应用的可能。3.探索了NP-Pt/Au薄膜的结构稳定性,尤其是其在低温加热时的结构、性能的演化。将具有不同Pt载量的NP-Pt/Au薄膜在100到400℃之间加热不同时间,并利用SEM、HR-TEM、XPS和电化学技术研究了其结构的演化及表面原子的化学状态,探讨了温度等因素对其结构的影响。结果表明NP-Pt/Au薄膜在300℃仍能保持其原有的纳米多孔结构,但其表面的Pt纳米粒子与Au衬底之间发生了相互扩散并形成了表面合金薄层,使得其表面原子的排列和化学状态发生了明显的改变。讨论了结构演化对其催化性能的影响,电化学测试显示发生表面Pt原子重排的NP-Pt/Au薄膜对甲酸电氧化具有更高的催化活性。4.制备了纳米多孔Pd/Au （NP-Pd/Au）薄膜。通过发展、优化NP-Pt/Au的制备工艺,成功在将Pd沉积到NP-Au表面。XPS结果显示其表面Pd为金属态,HR-TEM研究表明Pd原子层在NP-Au表面为层状模式的外延生长,从而形成了连续核壳结构的NP-Pd/Au薄膜。探索了该薄膜的基本电化学性质及在酸性介质中对甲酸的电催化性能,CV测试结果表明NP-Pd/Au薄膜的电催化活性比商业Pd/C催化剂的电催化活性提高了两倍多。并以该薄膜为阳极催化剂进行了直接甲酸燃料电池测试。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 符号说明
  • 第一章 绪论
  • 1.1 纳米多孔金属材料概述
  • 1.2 质子交换膜燃料电池的原理与电化学反应
  • 1.2.1 质子交换膜燃料电池的工作原理
  • 1.2.2 氢气电氧化反应
  • 1.2.3 甲醇电氧化反应
  • 1.2.4 甲酸电氧化反应
  • 1.2.5 氧还原反应
  • 1.3 质子交换膜燃料电池中的金属纳米电催化剂
  • 1.3.1 阳极电催化剂
  • 1.3.2 阴极电催化剂
  • 1.3.3 纳米多孔金属电催化剂
  • 1.4 本论文的目的与设想
  • 参考文献
  • 第二章 纳米多孔Au、Pt/Au薄膜的制备与电化学性能
  • 2.1 引言
  • 2.2 纳米多孔Au、Pt/Au薄膜的制备
  • 2.2.1 化学试剂与实验设备
  • 2.2.2 纳米多孔Au薄膜的制备及结构
  • 2.2.3 界面化学镀制备纳米多孔Pt/Au及其结构
  • 2.2.4 电化学镀制备纳米多孔Pt/Au及其结构
  • 2.3 纳米多孔Au、Pt/Au薄膜的循环伏安特征
  • 2.3.1 工作电极的制备与实验条件
  • 2.3.2 纳米多孔Au的循环伏安特征
  • 2.3.3 纳米多孔Pt/Au的循环伏安特征
  • 2-的电化学检测'>2.4 纳米多孔Au薄膜对NO2-的电化学检测
  • 2.5 本章小结
  • 参考文献
  • 第三章 纳米多孔Pt/Au薄膜的电催化性能与PEMFC应用
  • 3.1 引言
  • 3.2 纳米多孔Pt/Au薄膜的电催化性能
  • 3.2.1 试剂与设备
  • 3.2.2 纳米多孔Pt/Au对甲醇氧化的电催化性能
  • 3.2.3 纳米多孔Pt/Au对甲酸氧化的电催化性能
  • 3.2.4 纳米多孔Pt/Au对氧还原的电催化性能
  • 3.2.5 纳米多孔Pt/Au电催化活性的起源
  • 3.3 纳米多孔Pt/Au薄膜在PEMFC中的应用
  • 3.3.1 实验材料与设备
  • 3.3.2 膜电极的制备与单电池组装
  • 2/空气燃料电池测试'>3.3.3 H2/空气燃料电池测试
  • 3.3.4 直接甲酸燃料电池测试
  • 3.4 本章小结
  • 参考文献
  • 第四章 纳米多孔Pt/Au薄膜的结构稳定性
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验部分
  • 4.3 结果与讨论
  • 4.3.1 纳米多孔Au经电化学和加热处理后的结构演化
  • 4.3.2 纳米多孔Pt/Au在电化学过程中的结构稳定性
  • 4.3.3 低温加热处理对纳米多孔Pt/Au形貌的影响
  • 4.3.4 低温加热处理对纳米多孔Pt/Au表面光谱性能的影响
  • 4.3.5 低温加热处理对纳米多孔Pt/Au的电化学性能的影响
  • 4.3.6 低温加热处理对纳米多孔Pt/Au电催化性能的影响
  • 4.4 本章小结
  • 参考文献
  • 第五章 纳米多孔Pd/Au薄膜的制备与电催化性能
  • 5.1 引言
  • 5.2 实验部分
  • 5.3 结果与讨论
  • 5.3.1 纳米多孔Pd/Au的成分分析与结构表征
  • 5.3.2 纳米多孔Pd/Au的光谱性能
  • 5.3.3 纳米多孔Pd/Au的循环伏安特征
  • 5.3.4 纳米多孔Pd/Au对甲酸氧化的电催化性能
  • 5.3.5 纳米多孔Pd/Au在直接甲酸燃料电池中的应用
  • 5.4 本章小结
  • 参考文献
  • 第六章 结论与展望
  • ENGLISH SECTION
  • Chapter 1
  • 1.1 Platinum-Decorated Nanoporous Gold Leaf for Methanol Electrooxidation
  • 1. Introduction
  • 2. Experimental section
  • 3. Results and discussion
  • 4. Conclusions
  • 5. Supporting Information
  • References
  • 1.2 Structure dependent electrooxidation of small organic molecules on Pt-decorated nanoporous gold membrane catalysts
  • 1. Introduction
  • 2. Experimental section
  • 3. Results and discussion
  • 4. Conclusion
  • 5. Supporting Information
  • References
  • Chapter 2
  • 2.1 Pt-decorated nanoporous gold:Structure evolution during low temperature heating
  • 1. Introduction
  • 2. Experimental section
  • 3. Results and discussion
  • 4. Conclusion
  • References
  • 致谢
  • 攻读博士期间发表的论文

    • 相关论文文献

    • [1].中科院长春应化所:发现多功能诊疗纳米颗粒[J]. 中国粉体工业 2018(06)
    • [2].纳米,最熟悉的“陌生人”[J]. 中国粉体工业 2017(05)
    • [3].纳米线形锂离子电池正极材料的研究进展[J]. 现代化工 2019(12)
    • [4].纳米颗粒药物研发态势报告[J]. 高科技与产业化 2019(11)
    • [5].Staphylococcus saprophyticus JJ-1协同所合成的钯纳米颗粒还原邻氯硝基苯[J]. 云南大学学报(自然科学版) 2020(01)
    • [6].氟化锶纳米板的高压相变行为研究[J]. 吉林师范大学学报(自然科学版) 2020(01)
    • [7].微(纳米)塑料对淡水生物的毒性效应[J]. 吉林师范大学学报(自然科学版) 2020(01)
    • [8].纳米绿色喷墨版的印刷适性[J]. 印刷工业 2019(06)
    • [9].纳米凝胶复合物[J]. 乙醛醋酸化工 2019(12)
    • [10].十氢十硼酸双四乙基铵/纳米铝复合物的制备及其性能[J]. 科学技术与工程 2019(36)
    • [11].细胞膜涂层的仿生纳米颗粒在癌症治疗中的研究进展[J]. 沈阳药科大学学报 2020(01)
    • [12].纳米酶的发展态势与优先领域分析[J]. 中国科学:化学 2019(12)
    • [13].稀土纳米晶用于近红外区活体成像和传感研究进展[J]. 化学学报 2019(12)
    • [14].纳米细菌在骨关节疾病中的研究进展[J]. 吉林医学 2020(01)
    • [15].纳米酶和铁蛋白新特性的发现和应用[J]. 自然杂志 2020(01)
    • [16].纳米酶:疾病治疗新选择[J]. 中国科学:生命科学 2020(03)
    • [17].氧化石墨烯纳米剪裁方法[J]. 发光学报 2020(03)
    • [18].薄层二维纳米颗粒增效泡沫制备及机理分析[J]. 中国科技论文 2019(12)
    • [19].纳米TiO_2基催化剂在环保功能路面应用的研究进展[J]. 中国材料进展 2020(01)
    • [20].铁蛋白纳米笼的研究进展[J]. 中国新药杂志 2020(02)
    • [21].不锈钢表面双重纳米结构的构建及疏水性能研究[J]. 生物化工 2020(01)
    • [22].基于溶解度法的纳米镉、铅、银硫化物的热力学性质研究[J]. 济南大学学报(自然科学版) 2020(02)
    • [23].农药领域中新兴技术——纳米农药及制剂[J]. 农药市场信息 2020(03)
    • [24].纳米TiO_2光催化涂料的研究进展[J]. 山东化工 2020(01)
    • [25].纳米颗粒对含石蜡玻璃窗光热特性影响[J]. 当代化工 2020(01)
    • [26].交流电热流对导电岛纳米电极介电组装的影响[J]. 西安交通大学学报 2020(02)
    • [27].我国纳米科技产业发展现状研究——基于技术维度视角[J]. 产业与科技论坛 2020(01)
    • [28].Al_2O_3@Y_3Al_5O_(12)纳米短纤维对铝合金基复合材料的增强作用[J]. 复合材料学报 2020(02)
    • [29].表面纳米轴向光子的最新进展[J]. 光学与光电技术 2020(01)
    • [30].中国科学院大学地球与行星科学学院教授琚宜文:践履笃实纳米地质情 创新不息科技强国梦[J]. 中国高新科技 2020(02)

    标签：;  ;  ;  ;  ;  ;  ;  ;  

    纳米多孔金属薄膜的制备与电催化性能
    下载Doc文档

    猜你喜欢

    © 2024 毕速过 版权所有 鄂ICP备12018319号-5