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核壳结构分子筛制备及由环己烯间接合成环己醇研究

2020-12-17阅读(517)

核壳结构分子筛制备及由环己烯间接合成环己醇研究

论文摘要

核-壳结构材料具有独特的结构和物化性质，近年来受到了广泛的关注。在催化研究中，核-壳结构材料可用于多功能催化，借助于核、壳材料不同的催化性能，可在微观“限域空间”中实现多步催化反应。并且，在某些情况下，核-壳结构材料还会表现出异于单独核、壳材料的特殊性能。采用原位水热合成法，制备得到了成型载体SiO2、α-Al2O3、ZrO2为核，ZSM-5分子筛为壳的核-壳结构材料。XRD表征证实了ZSM-5分子筛的形成；SEM结果表明，ZSM-5分子筛在不同的载体上具有不同的形貌特征。ZSM-5分子筛在α-Al2O3颗粒表面生长效果最好，形成了连续、致密的壳层，且厚度均匀。分析认为，这是由于ZSM-5分子筛中存在（AlO4），易与α-Al2O3形成-Al-O-Al-键而致。以拟薄水铝石、85%磷酸和四水合醋酸钴为原料，2-二乙氨基乙醇为模板剂，利用水热法合成了具有核-壳结构的α-Al2O3@CoAPO-5分子筛。XRD、SEM表征结果表明，在Al2O3颗粒表面形成了均匀、致密的CoAPO-5壳层，厚度约50100μm；CoAPO-5颗粒具有规则的六棱柱形貌和较高的结晶度，晶粒大小均匀。在间歇釜式反应器中，对由环己烯经甲酸环己酯制备环己醇催化反应进行了研究。分别考察了环己烯与甲酸酯化反应和甲酸环己酯水解反应的影响因素，优化了反应条件；考察了由环己烯经甲酸环己酯“一锅法”制备环己醇催化反应，环己醇收率最高可达40%，远高于环己烯直接水合反应。所用HZSM-5催化剂的活性随着使用次数的增加而逐渐降低，其失活是由于有机物覆盖了表面部分酸中心而导致。将失活催化剂在550℃空气中焙烧，可使其活性再生。

论文目录

  • 摘要
  • abstract
  • 第一章 绪论
  • §1-1 前言
  • §1-2 核壳结构材料的分类及应用
  • 1-2-1 无机@无机型核壳结构材料
  • 1-2-2 无机@有机型核壳结构材料
  • 1-2-3 有机@无机型核壳结构材料
  • 1-2-4 有机@有机型核壳结构材料
  • §1-3 核壳结构材料的核壳间作用机理
  • 1-3-1 化学键作用
  • 1-3-2 库仑力静电引力作用
  • 1-3-3 吸附层媒介作用
  • §1-4 核壳结构材料的制备
  • 1-4-1 溶胶-凝胶法（Sol-Gel）
  • 1-4-2 水热合成法
  • 1-4-3 自组装法
  • 1-4-4 化学反应法（化学还原法）
  • 1-4-5 化学气相沉积法（CVD）
  • §1-5 由环己烯制备环己醇研究
  • 1-5-1 环己烯直接水合制备环己醇
  • 1-5-2 环己烯间接水合制备环己醇
  • §1-6 本文研究内容
  • 第二章 实验方法
  • §2-1 化学原料与试剂
  • §2-2 实验仪器
  • §2-3 核壳型MOx@分子筛的制备
  • 2-3-1 MOx@ZSM-5 的制备
  • 2-3-2 MOx@CoAPO-5 的制备
  • §2-4 环己烯间接水合制备环己醇
  • 2-4-1 环己烯酯化
  • 2-4-2 甲酸环己酯水解
  • 2-4-3 动态控制操作条件由环己烯经甲酸环己酯“一锅法”制备环己醇
  • §2-5 产物分析及表征
  • 2-5-1 X 射线衍射法（XRD）
  • 2-5-2 扫描电子显微镜（SEM）
  • 2-5-3 氨程序升温脱附（NH3-TPD）
  • 2-5-4 气相色谱-质谱分析（GC-MS）
  • 2-5-5 气相色谱
  • 第三章 核壳型MOxMOx@分子筛的制备及表征
  • §3-1 引言
  • §3-2 MOx@ZSM-5 的制备及表征
  • 2@ZSM-5'>3-2-1 原位水热法合成SiO2@ZSM-5
  • 2O3@ZSM-5'>3-2-2 原位水热法合成α-Al2O3@ZSM-5
  • 2@ZSM-5'>3-2-3 原位水热法合成ZrO2@ZSM-5
  • 2）@ZSM-5'>3-2-4 二次生长法合成（Ru/ZrO2）@ZSM-5
  • 2O3@CoAPO-5 的制备及表征'>§3-3 α-Al2O3@CoAPO-5 的制备及表征
  • §3-4 小结
  • 第四章 由环己烯间接水合制备环己醇研究
  • §4-1 引言
  • §4-2 环己烯与甲酸酯化反应研究
  • 4-2-1 环己烯酯化反应产物的定性分析
  • 4-2-2 环己烯与甲酸酯化反应用催化剂筛选
  • 4-2-3 反应温度对环己烯酯化的影响
  • 4-2-4 反应时间对环己烯酯化的影响
  • 4-2-5 HZSM-5 用量对环己烯酯化的影响
  • §4-3 甲酸环己酯水解过程研究
  • 4-3-1 反应温度对甲酸环己酯水解的影响
  • 4-3-2 反应时间对甲酸环己酯水解的影响
  • 4-3-3 HZSM-5 用量对甲酸环己酯水解的影响
  • 2O 量对甲酸环己酯水解的影响'>4-3-4 H2O 量对甲酸环己酯水解的影响
  • §4-4 动态控制操作条件由环己烯经甲酸环己酯“一锅法”制备环己醇
  • 4-4-1 由环己烯经甲酸环己酯“一锅法”制备环己醇
  • 4-4-2 催化剂失活与再生
  • §4-5 小结
  • 第五章 结论
  • 参考文献
  • 致谢
  • 攻读学位期间所取得的相关科研成果

    • 相关论文文献

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