论文摘要
纳米材料由于其独特的物理化学性质和广泛的应用前景受到各个领域研究者的关注。在电化学方面,将纳米材料作为催化剂也是发展趋势之一。纳米材料尺寸小,比表面积大,从而增加了化学反应的接触面。其表面的键态和电子态与材料内部不同,表面原子配位不全等导致表面的活性位置增加,使催化活性大大提高。本论文以此为契机,制备Ti基BaTiO3纳米颗粒、Na2Ti3O7纳米线、Ti基TiO2纳米棒阵列,分析其合成机理、结构和形貌,并将它们作为贵金属（Ag、Pt）纳米结构沉积的衬底,研究负载后的结构、形貌及对H2O2、甲醇及乙醇的电催化活性,探索它们在电化学传感器、燃料电池催化剂体系等领域的潜在应用。全文的具体内容如下:1)采用复合碱媒介法直接在Ti片上制备出了BaTiO3纳米颗粒,形成了BaTiO3/Ti结构。生长的BaTiO3纳米颗粒为立方结构,结晶度高,成分纯净。且随着生长时间的增加,颗粒尺寸逐渐增大。以该BaTiO3/Ti结构为衬底,采用电化学沉积法沉积Pt纳米结构。FESEM、EDS测试表明,得到的Pt纳米结构呈花状,在48小时样品上分布密集,有层次感,而在96小时样品上分布稀少,呈团聚形;样品的元素为Pt、Ti、Ba和O。在交流阻抗和对H2O2的催化检测实验中,48小时Pt/BaTiO3/Ti电极表现出更好的导电性和对H2O2更灵敏的检测性:对0.1 mM H2O2的响应电流约为116μA cm-2,响应时间约为4秒;在5.0×10-71.1×10-3M范围内,H2O2的浓度和响应电流存在线性关系（相关系数R2=0.999）,检测限为3.0×10-7M。48小时Pt/BaTiO3/Ti电极在对甲醇、乙醇的催化氧化实验中,循环伏安和线性扫描伏安的结果显示,48小时Pt/BaTiO3/Ti电极由于具有更大的有效面积,表现出更高的催化活性:在酸性溶液中对甲醇的起始氧化电位和氧化峰电流为0.12 V,14.95 mA cm-2,对乙醇的起始氧化电位和氧化峰电流为0.13 V,5.05 mA cm-2;而该电极在碱性溶液中对甲醇的起始氧化电位和氧化峰电流为-0.6 V,38.80 mA cm-2,对乙醇的起始氧化电位和氧化峰电流为-0.6 V,26.05 mA cm-2。（第二章）2)通过水热法合成了Na2Ti3O7纳米线,以Na2Ti3O7纳米线为载体,在低温下将Ag纳米颗粒沉积在Na2Ti3O7纳米线上,得到了Ag/Na2Ti3O7纳米线。FESEM、TEM、EDS表征表明尺寸大小为10 nm的Ag纳米颗粒均匀地吸附在Na2Ti3O7纳米线上;检测样品的元素为Ag、Na、O、Ti。通过循环伏安法和电流—时间曲线法,考察Ag-Na2Ti3O7/G电极,石墨电极和Na2Ti3O7/G电极对H2O2的催化检测特性。研究发现,与石墨电极、Na2Ti3O7/G电极相比,Ag-Na2Ti3O7/G电极表现出较高的响应灵敏度和较快的响应速度:在50μM2.5 mM的范围内,H2O2浓度与响应电流存在线性关系（R2=0.997）,响应灵敏度为48.74μA mM cm-2,响应时间为3 s。（第三章）3)以Na2Ti3O7纳米线为载体,通过热分解法将Pt纳米颗粒沉积在Na2Ti3O7纳米线上,得到了Pt/Na2Ti3O7纳米线。FESEM、EDS、TEM表征显示尺寸大小为5 nm的Pt纳米颗粒均匀地吸附在Na2Ti3O7纳米线上;样品含有的元素为Pt、Na、O、Ti,其中的Si来自于衬底。采用交流阻抗、循环伏安法、电流—时间曲线法来研究Pt/Na2Ti3O7电极对甲醇、乙醇的催化氧化特性。并将常用的Pt/C电极与Pt/Na2Ti3O7电极进行比较。实验发现即使是相同的Pt沉积量,Pt/Na2Ti3O7电极由于具有较大的活性面积,在酸性和碱性溶液中的催化作用都要高于Pt/C电极。（第四章）4)用一种简单环保的方法在Ti片上直接合成了TiO2纳米棒阵列。通过调节合成温度、时间及反应溶液浓度,可以控制TiO2纳米棒的直径大小、长度以及纳米棒的定向性。对TiO2纳米棒的生长机理进行了简单分析。其反射光谱表明该材料能隙为3.26 eV。采用交流阻抗和电流—时间曲线法测试TiO2纳米棒阵列电极的光电性质。实验结果表明,TiO2纳米棒高的比表面积和高定向性有助于电极表面的电荷传输,产生更大的光电流响应;对光照响应迅速且稳定性好;在2.5 mW cm-210 mW cm-2的紫外光强度范围内,紫外光强与响应光电流存在线性关系。（第五章）5)以TiO2纳米棒阵列为衬底,采用热分解法将Pt沉积在TiO2纳米棒上,形成了Pt/TiO2/Ti复合结构。FESEM和EDS表征表明光滑的TiO2纳米棒表面均匀吸附了3 nm大小的Pt纳米颗粒;样品包含元素为Pt、Ti、O。使用交流阻抗、循环伏安法、电流—时间曲线法来研究Pt/TiO2/Ti纳米棒阵列电极对乙醇在不同溶液中的催化氧化特性。实验发现,Pt纳米颗粒能够有效地沉积在TiO2纳米棒阵列上,故Pt/TiO2/Ti纳米棒阵列电极具有更大的电化学活性面积;且在相同的电化学活性面积下,Pt/TiO2/Ti纳米棒阵列电极由于Pt与TiO2的协同作用,比Pt/C, Pt/Ti电极有着更高的催化活性和更好的稳定性:在酸性溶液中对乙醇的氧化峰电流为2.55 mA cm-2;在碱性溶液中对乙醇的氧化峰电流为7.48 mA cm-2。（第六章）
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中文摘要英文摘要1 绪论1.1 纳米材料简介1.1.1 纳米材料的特殊性质1.1.2 纳米材料的应用1.2 纳米材料对过氧化氢的检测1.2.1 过氧化氢的应用1.2.2 纳米材料对过氧化氢的检测1.3 纳米材料在直接醇类燃料电池电催化剂上的应用1.3.1 直接醇类燃料电池的原理1.3.2 直接醇类燃料电池的发展1.3.3 纳米材料在直接醇类燃料电池电催化剂上的应用1.4 本文的研究内容、创新点及意义3/Ti 纳米颗粒负载 Pt 的制备及电催化性质研究'>2 BaTiO3/Ti 纳米颗粒负载 Pt 的制备及电催化性质研究2.1 引言3/Ti 纳米颗粒的制备'>2.2 BaTiO3/Ti 纳米颗粒的制备2.2.1 复合碱媒介法原理3/Ti 纳米颗粒的制备'>2.2.2 BaTiO3/Ti 纳米颗粒的制备3/Ti 纳米颗粒的表征'>2.2.3 BaTiO3/Ti 纳米颗粒的表征3/Ti 纳米颗粒的生长机理分析'>2.2.4 BaTiO3/Ti 纳米颗粒的生长机理分析3/Ti 的制备'>2.3 Pt/BaTiO3/Ti 的制备2.3.1 电沉积法原理3/Ti 的制备'>2.3.2 Pt/BaTiO3/Ti 的制备3/Ti 的表征'>2.3.3 Pt/BaTiO3/Ti 的表征2.4 Pt/Ti 的制备2.4.1 Pt/Ti 的制备2.4.2 Pt/Ti 的表征2.5 电化学测定原理2.5.1 电化学阻抗谱原理2.5.2 循环伏安法原理2.5.3 线性扫描伏安法原理2.5.4 电流—时间曲线测定原理3/Ti 的电催化性质研究'>2.6 Pt/BaTiO3/Ti 的电催化性质研究3/Ti 电极的交流阻抗谱分析'>2.6.1 Pt/BaTiO3/Ti 电极的交流阻抗谱分析3/Ti 电极对H2O2 的催化性质研究'>2.6.2 Pt/BaTiO3/Ti 电极对H2O2的催化性质研究3/Ti 电极对甲醇的催化性质研究'>2.6.3 Pt/BaTiO3/Ti 电极对甲醇的催化性质研究3/Ti 电极对乙醇的催化性质研究'>2.6.4 Pt/BaTiO3/Ti 电极对乙醇的催化性质研究2.7 本章小结2Ti3O7 纳米线负载 Ag 的制备及电催化性质研究'>3 Na2Ti3O7 纳米线负载 Ag 的制备及电催化性质研究3.1 引言2Ti3O7 纳米线的制备'>3.2 Na2Ti3O7纳米线的制备2Ti3O7 纳米线水热合成的发展'>3.2.1 Na2Ti3O7纳米线水热合成的发展2Ti3O7 纳米线的制备'>3.2.2 Na2Ti3O7纳米线的制备2Ti3O7 纳米线的表征'>3.2.3 Na2Ti3O7纳米线的表征2Ti3O7 纳米线电极的制作'>3.2.4 Na2Ti3O7纳米线电极的制作2Ti3O7 纳米线生长机理分析'>3.2.5 Na2Ti3O7纳米线生长机理分析2Ti3O7 纳米线的制备'>3.3 Ag/Na2Ti3O7纳米线的制备2Ti3O7 纳米线的制备'>3.3.1 Ag/Na2Ti3O7纳米线的制备2Ti3O7 纳米线的表征'>3.3.2 Ag/Na2Ti3O7纳米线的表征2Ti3O7 纳米线电极的制作'>3.3.3 Ag/Na2Ti3O7纳米线电极的制作2Ti3O7 纳米线的电催化性质研究'>3.4 Ag/Na2Ti3O7纳米线的电催化性质研究2Ti3O7 纳米线的交流阻抗谱分析'>3.4.1 Ag/Na2Ti3O7纳米线的交流阻抗谱分析2Ti3O7纳米线对H2O2 的催化性质研究'>3.4.2 Ag/Na2Ti3O7纳米线对H2O2的催化性质研究3.5 本章小结2Ti3O7 纳米线负载 Pt 的制备及电催化性质研究'>4 Na2Ti3O7 纳米线负载 Pt 的制备及电催化性质研究4.1 引言2Ti3O7 纳米线的制备'>4.2 Pt/Na2Ti3O7纳米线的制备4.2.1 热分解法2Ti3O7 纳米线的制备'>4.2.2 Pt/Na2Ti3O7纳米线的制备2Ti3O7 纳米线的表征'>4.2.3 Pt/Na2Ti3O7纳米线的表征2Ti3O7 纳米线电极的制作'>4.2.4 Pt/Na2Ti3O7纳米线电极的制作2Ti3O7 纳米线的电催化性质研究'>4.3 Pt/Na2Ti3O7纳米线的电催化性质研究2Ti3O7 纳米线的交流阻抗谱分析'>4.3.1 Pt /Na2Ti3O7纳米线的交流阻抗谱分析2Ti3O7 纳米线对甲醇的催化性质研究'>4.3.2 Pt /Na2Ti3O7纳米线对甲醇的催化性质研究2Ti3O7 纳米线对乙醇的催化性质研究'>4.3.3 Pt /Na2Ti3O7纳米线对乙醇的催化性质研究4.4 本章小结2/Ti 纳米棒阵列的制备及性质研究'>5 TiO2/Ti 纳米棒阵列的制备及性质研究5.1 引言2/Ti 纳米棒阵列的制备'>5.2 TiO2/Ti 纳米棒阵列的制备2/Ti 纳米棒阵列的制备'>5.2.1 TiO2/Ti 纳米棒阵列的制备2/Ti 纳米棒阵列的表征'>5.2.2 TiO2/Ti 纳米棒阵列的表征2/Ti 纳米棒阵列电极的制作'>5.2.3 TiO2/Ti 纳米棒阵列电极的制作2/Ti 纳米棒阵列的生长机理分析'>5.2.4 TiO2/Ti 纳米棒阵列的生长机理分析2/Ti 纳米棒阵列的光电性质研究'>5.3 TiO2/Ti 纳米棒阵列的光电性质研究2/Ti 纳米棒阵列的交流阻抗谱分析'>5.3.1 TiO2/Ti 纳米棒阵列的交流阻抗谱分析2/Ti 纳米棒阵列的光电性质研究'>5.3.2 TiO2/Ti 纳米棒阵列的光电性质研究5.4 本章小结2/Ti 纳米棒阵列负载 Pt 的制备及电催化性质研究'>6 TiO2/Ti 纳米棒阵列负载 Pt 的制备及电催化性质研究6.1 引言2/Ti 纳米棒阵列的制备'>6.2 Pt/TiO2/Ti 纳米棒阵列的制备2/Ti 纳米棒阵列的制备'>6.2.1 Pt/TiO2/Ti 纳米棒阵列的制备2/Ti 纳米棒阵列的表征'>6.2.2 Pt/TiO2/Ti 纳米棒阵列的表征2/Ti 纳米棒阵列电极的制作'>6.2.3 Pt/TiO2/Ti 纳米棒阵列电极的制作6.3 Pt/Ti 的制备6.3.1 Pt/Ti 的制备6.3.2 Pt/Ti 的表征6.3.3 Pt/Ti 电极的制作2/Ti 纳米棒阵列的电催化性质研究'>6.4 Pt/TiO2/Ti 纳米棒阵列的电催化性质研究2/Ti 纳米棒阵列的交流阻抗谱分析'>6.4.1 Pt/TiO2/Ti 纳米棒阵列的交流阻抗谱分析2/Ti 纳米棒阵列的对乙醇的催化性质研究'>6.4.2 Pt/TiO2/Ti 纳米棒阵列的对乙醇的催化性质研究6.5 本章小结7 结论与展望7.1 主要结论7.2 展望致谢参考文献附录A. 作者在攻读博士期间发表的论文目录B. 作者在攻读博士期间参加的科研项目及得奖情况
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