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Fe（Ⅲ）改性金红石TiO2可见光催化H2O2降解阿特拉津的研究

2020-12-16阅读(396)

Fe（Ⅲ）改性金红石TiO2可见光催化H2O2降解阿特拉津的研究

论文摘要

二氧化钛作为一种环保新型光催化剂,因其光稳定性和高效性而成为目前国内外争相研究的热点。但是由于TiO2只有被波长小于387nm的紫外光激发才能发生光催化反应,对可见光的利用效率很低,因此研究者们通过各种手段对TiO2进行改性以拓宽其可见光吸收范围。H2O2在光催化过程中具有至关重要的作用：一方面,它能在紫外光的照射下自身被分解生成HO·,它还是一种优良的电子受体,能与光生电子作用生成HO·；另一方面,由于H2O2自身也是强氧化剂,通常能够直接氧化有机物,而且H2O2又能作为均相光催化剂,在没有TiO2时也能发生光催化降解；再一方面,在紫外条件下的光催化过程中体系自身也能生成H2O2,从而加速了反应的进行。但是,目前对TiO2-H2O2体系光催化的研究主要集中在紫外光条件下,虽然能大幅提高催化效率,却不能有效利用太阳光,限制了其产业化和工业化应用。因此,必须通过对TiO2进行改性以增强其可见光吸收性能,进一步提高TiO2-H2O2体系的可见光利用率和光催化降解污染物的效率。阿特拉津,是一种选择性内吸传导型苗前、苗后除草剂。由于具有优良的杀草功效和便宜的价格,该除草剂很快在世界各国得到了广泛推广和应用,成为世界上使用最为广泛也是最重要的除草剂之一。它在自然环境介质中难降解、残留期长、能生物蓄积,不但对粮食和食品安全构成了潜在威胁,对水体、土壤等环境造成污染,而且会扰乱和破坏生物活性,影响人类的健康。所以研究降解阿特拉津对环境保护和生物修复都具有重要的意义。本文自制了Fe（Ⅲ）改性金红石TiO2光催化剂（记为Fe-R）,对催化剂进行了表征；并研究了Fe-R可见光催化H2O2降解阿特拉津的催化活性、影响因素及反应机理。具体研究内容及结论如下：（1）以FeC2O4为铁源,用浸渍法制备了Fe（Ⅲ）改性金红石TiO2光催化剂；利用X-射线衍射（XRD）、激光粒度分析、比表面积测定（BET）及紫外-可见光谱（UV-Vis）等分析手段对催化剂进行测试和表征,并考察了煅烧温度对催化剂的结构和催化活性的影响；催化剂表征结果表明：Fe以Fe2O3的形式负载在金红石型TiO2的表面；Fe（Ⅲ）改性后金红石TiO2显著拓宽了其可见光的吸收范围；煅烧温度对催化剂的粒径大小和光催化活性有一定的影响：随着温度的升高,催化剂烧结和团聚现象逐步严重,从而使粒径增大；而且当煅烧温度升高时,Fe进入TiO2的形态发生变化,形成Fe2O3的含量不断降低,而形成FeTiO3的含量却不断升高,从而降低了其光催化性能。综合考察结果表明煅烧温度为400℃制得的光催化剂Fe-R-400℃的粒径结构和光催化活性最好。（2）以阿特拉津为模型污染物,对Fe（Ⅲ）改性金红石TiO2可见光催化H2O2降解阿特拉津的影响因素进行了研究和分析,并考察了催化剂的重复使用效率；光催化实验结果表明：以含铁量1%的Fe-R-400℃作为光催化剂,控制反应体系的初始pH值为3、催化剂投加量为1g/L、H2O2初始浓度为1 mmol/L,在此反应条件下经可见光照射反应15min后对起始浓度为10mg/L的阿特拉津的去除率可达95.7%,总有机碳（TOC）去除率约75%；催化剂循环实验以及溶铁率分析结果表明铁在金红石TiO2表面负载比较牢固,催化剂具有较好的稳定性和重复使用性能。（3）以对苯二甲酸作为探针物质,利用荧光技术来分析和测定（Fe-R）-H2O2光催化体系中HO·自由基的生成情况；当往反应体系中加入自由基抑制剂（Na2CO3或NaHCO3）后,光催化剂对阿特拉津的降解率明显降低,而且随着抑制剂浓度的增大,这种趋势越发显著；通过HPLC和GC-MS分析阿特拉津降解过程中的中间产物。通过以上研究初步推测Fe（Ⅲ）改性金红石TiO2可见光催化H2O2降解阿特拉津的反应机理为液相氧化机理：金红石TiO2与H2O2形成的吸附结构经可见光激发生成活性氧化物HO·自由基,HO·自由基在溶液中与污染物阿特拉津发生反应,并最终将其矿化成H2O及NO3-。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第1章 文献综述
  • 1.1 引言
  • 2半导体光催化剂简述'>1.2 TiO2半导体光催化剂简述
  • 2半导体光催化剂的应用'>1.3 TiO2半导体光催化剂的应用
  • 1.3.1 空气净化
  • 1.3.2 抗菌脱臭
  • 1.3.3 废水处理
  • 1.3.4 防水防雾
  • 2半导体光催化剂的改性研究进展'>1.4 TiO2半导体光催化剂的改性研究进展
  • 1.4.1 表面光敏化
  • 1.4.2 与半导体复合
  • 2O2复合'>1.4.3 与H2O2复合
  • 1.4.4 贵金属沉积
  • 1.4.5 金属离子掺杂
  • 1.4.6 非金属掺杂
  • 2光催化机理'>1.5 TiO2光催化机理
  • 2-H2O2体系光催化的研究进展'>1.6 TiO2-H2O2体系光催化的研究进展
  • 1.7 阿特拉津的研究
  • 1.7.1 阿特拉津的结构与理化性质
  • 1.7.2 阿特拉津的危害
  • 1.7.3 阿特拉津的降解
  • 1.8 本课题研究的意义及主要内容
  • 2光催化剂的制备及其表征'>第2章 Fe（Ⅲ）改性金红石TiO2光催化剂的制备及其表征
  • 2.1 引言
  • 2.2 实验方法与分析方法
  • 2.2.1 仪器及试剂
  • 2光催化剂的制备'>2.2.2 Fe（Ⅲ）改性金红石TiO2光催化剂的制备
  • 2光催化剂性能的表征'>2.2.3 Fe（Ⅲ）改性金红石TiO2光催化剂性能的表征
  • 2.3 实验结果与分析
  • 2.3.1 煅烧温度对催化剂粒径及比表面积的影响
  • 2.3.2 最佳煅烧温度的选择
  • 2.3.3 XRD分析
  • 2.3.4 紫外-可见光分析
  • 2.4 小结
  • 2可见光催化H2O2降解阿特拉津的影响因素分析'>第3章 Fe（Ⅲ）改性金红石TiO2可见光催化H2O2降解阿特拉津的影响因素分析
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验方法与分析方法
  • 3.2.1 仪器及试剂
  • 3.2.2 阿特拉津分析方法
  • 2O2分析方法'>3.2.3 H2O2分析方法
  • 3.2.4 Fe标准曲线的建立
  • 3.2.5 酸碱度
  • 3.2.6 羟基自由基的测定
  • 3.2.7 其它分析方法
  • 3.2.8 光催化实验方法
  • 3.3 实验结果与分析
  • 3.3.1 不同反应条件对阿特拉津降解率的影响
  • 3.3.2 不同载体负载1%的Fe（Ⅲ）对阿特拉津降解率的影响
  • 3.3.3 催化剂添加浓度的影响
  • 2O2初始浓度的影响'>3.3.4 体系H2O2初始浓度的影响
  • 3.3.5 反应体系初始pH值的影响
  • 3.3.6 阿特拉津初始浓度的影响
  • 3.3.7 催化剂含铁量的影响
  • 3.3.8 催化剂的循环使用性能
  • 3.4 小结
  • 2可见光催化H2O2降解阿特拉津的反应机理分析'>第4章 Fe（Ⅲ）改性金红石TiO2可见光催化H2O2降解阿特拉津的反应机理分析
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验方法与分析方法
  • 4.2.1 仪器及试剂
  • 4.2.2 HPLC分析
  • 4.2.3 GC-MS分析
  • 4.2.4 其它分析方法
  • 4.2.5 光催化实验
  • 4.3 实验结果与分析
  • 4.3.1 反应体系中HO·自由基的生成及检测
  • 4.3.2 HO·自由基捕获剂对反应体系可见光催化的抑制作用
  • 2可见光催化H2O2降解阿特拉津的过程分析'>4.3.3 Fe（Ⅲ）改性金红石TiO2可见光催化H2O2降解阿特拉津的过程分析
  • 4.4 小结
  • 第5章 结论与展望
  • 参考文献
  • 硕士期间取得成果
  • 致谢

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